余光中左右手写散文和诗，还有可疑的第三只手写文学评论。他的评论与他的创作同样受到人们高度重视，尤其是他在《左手的缪斯》、《逍遥游·》、《我们需要几本书》、《剪掉散文的辫子》等文章中对散文的看法，为中国台湾现代散文的理论建设做出了贡献。
还在60年代初，余光中对“五四”文学就有与众不同的评价，并写过《下五四的半旗》那样虽有偏颇但却极富鼓动性的文章。同时期写的《剪掉散文的辫子》，则是台湾散文向“现代散文”迈进的宣言。他认为，当诗歌、音乐、小说都在接受现代化的洗礼，作脱胎换骨的蜕变之际，散文仍跟不上现代化的步伐，还舍不得剪掉它那根小辫子。这类有“辫子”的散文可分为三种：一是花花公子散文，病在太浓，太花和伤感做作，犹如华而不实的纸花；二是食古或食洋不化的酸腐的学者散文，包括半生不熟的洋学者的散文和咬文嚼字不文不白的国学者的散文；三是浣衣妇的散文，病在太淡，太素。写这种文章的人，犹如有洁癖的老太婆，总把衣服洗了又洗，结果污秽当然向肥皂投降，可衣服上的花纹刺绣也统统给洗掉了。
当时余光中正忙于创作现代诗和参与现代诗争议，对散文的现代化只是以左手兼顾。他从一个诗人对艺术的敏感出发，对现代散文提出讲究弹性、密度和质料的要求：
“所谓‘弹性’，是指这种散文对于各种文体各种语气能够兼容并包融和无间的高度适应能力。文体和语气愈变化多姿，散文的弹性当然愈大；弹性愈大，则发展的可能性愈大，不至于迅趋僵化。”这里讲的“兼容并包”，从语言角度来说，除以“现代人的口语为节奏基础”外，在情境所需时，也不妨使用欧化句或文言句，乃至掺杂些方言俚语。
余光中讲的“弹性”，从文体角度来说，是不主张文体之间有绝对的界限。只要适合内容表达和作者风格的需要，作者尽可放手写，哪怕打破了文体分类的条条框框也不要紧。余光中是这样说的，也是这样做的。他的散文，通常是诗的延伸。他的论说文，也往往抒情色彩浓厚和意象繁复。他有些文章，“散文不像散文，小说不像小说，身份非常可疑。颜元叔先生认为，《伐桂的前夕》两皆不类，甚以为病。其实，不少交配种的水果，未见得就不可口吧。……任何文体，皆因新作品的不断出现和新手法的不断试验，而不断修正其定义，初无一成不变的条文可循。与其要我写得像散文或像小说，还不如让我写得像——自己。”余光中的这段话，正可看作是对“弹性”文体理论的诠释。
“所谓‘密度’，是指这种散文在一定的篇幅中（或一定的字数内）满足读者对于美感要求的分量；分量愈重，当然密度愈大。”这里讲的密度，不能光理解为句法，也应包含思想，“不到1cc的思想竟兑上十加仑的文字”，他是坚决反对的。不过，对“密度”本身，余氏并未作具体说明。对此，郑明娳作了极好的补充：“要增高散文的密度，文字的稠密，意象的繁复及结构、运笔的变化似不容忽略。”
“所谓‘质料’……指构成全篇散文的个别的字或词的品质。这种品质几乎在先天就决定了一篇散文的趣味甚至境界的高低。譬如岩石，有的是高贵的大理石，有的是普通的砂石，优劣立判。”为说明这个观点，余光中举了两个例子：“她的瞳子溢出一颗哀怨”与“她的秋波暗弹一滴泪珠”。余氏评论道：这两句意思虽相差无几，“但是文字的触觉有细腻和粗俗之分。”在《左手的缪斯》中，余光中十分希望散文家们能“提炼出至精至纯的句法和与众迥异的字汇”。这种“句法”和“字汇”，不妨看作是他讲的“质料”的重要组成部分。
在句型设计方面，余光中曾说过一段有名的话：“我倒当真想在中国文字的风火炉中，炼出一颗丹来……我尝试把中国文字压缩，捶扁，拉长，磨利，把它拆开又拼拢，折来且叠去，为了试验它的速度、密度和弹性。我的理想就是要让中国的文字，在变化各殊的句法中，交响成一个大乐队，而作家的笔应该一挥百应，如交响乐的指挥杖。”余光中接着坦率地指出：“只要看看，像林语堂和其他作家的散文，如何仍在单调而僵硬的句法中，跳怪凄凉的八佾舞，中国的现代散文家，就应猛悟散文早该革命了。”余光中的作品就是这种理论的极好注脚：他不时调整句法，扣紧节奏，不时用名词作动词来挥舞，有时又以动词作形容词来描绘；有时把长句拆成短句，有时又把短句联成气贯长虹的长句。这说明：他在身体力行实践革新现代散文的艺术和“散文早该革命”的诺言。
既然要革新，自然不能停留在前人的成绩上睡大觉。就是对前人的成绩，也不能盲目迷信，而必须用现代的眼光加以审查：该肯定的肯定，不该肯定的不肯定，肯定过头的坚决纠正过来。对但求“流利痛快”的胡适散文观，余光中认为肤浅而且误人；对长期以来被视为“散文大师”的朱自清，余光中也不以为然。当然，对朱自清，余氏并不想踩前人一脚而后快，只是他认为把朱自清说成“散文大师”，未免过誉了。
如果称余光中首先揭起散文艺术革新的旗帜还不至于牵强附会的话，那余光中所从事的主要是散文的语言与文体的革新工作，尤其是在诗质散文的建设上，他下的功夫尤深。余光中曾不无感慨地说：“翻开一本诗选，里面不见多少散文家。但是翻开一本散文选，里面却多诗人。在这种场合，诗人往往抢了散文家的风头。”诗人“抢风头”的拿手好戏不是写作应用的散文、“相对的散文”，而是“诗质的散文”。这种散文，其描写和抒情的功用已与诗相同，所不同的只是形式与技巧。余光中正是写这种“诗质的散文”的高手。本来，余光中的气质更接近于诗而非散文，即是说，在诗与散文之间，余光中的性格与风格更近于诗。“一般说来，诗主感性，诗重顿悟，散文重理解，诗用暗示与象征，散文用直陈与说明，诗多比兴，散文多赋体，诗往往以小见大，以简驭繁，故浓缩，散文往往有头有尾，一五一十，因果关系交待得明明白白，故庞杂。”余光中这种比较，不仅是他也是其他散文家创作经验的总结。这里还应弄清楚的是，诗质的散文仍不能等同于诗，它和诗仍有一些相对性的差异。“它比较现实，诗比较想象。对于一种情景，它是渐入的，因此不免要交代细节与过程。诗是投入的，跳接的，因此不须详述这些。它比较客观，因此对读者多少得保持对话的姿态，诗比较主观，因此倾向于独白，不须太理会读者。”余光中有关诗与散文区别的论述以及对“诗质的散文”艺术规律的探讨，不像过去的评论家过多地停留在战斗性、时代性、实用性的论述上，而是将散文理论的建设引导到审美特征的探讨上，从而使现代散文的理论建设提升到一个更高的层次。
余光中的散文理论还不够系统，有时只点到为止，未能展开更深入的论证。但它也不是古代诗话、词话那种吉光片羽式的评点，更无学院派的繁琐与脱离创作实际的弊端。如果我们研究台港的当代散文理论而忽略了余光中在改写新文学史的同时对变革散文艺术的呼唤，“那真是认庙不认神了”。