尽管林徽因、梁思成厌烦徐志摩总是侵入快雪堂这块他们的爱情圣地，但在别处，他们仍旧是知音密友。1923年，徐志摩等人在北京成立新月社，林徽因与梁思成均成为该社团的参与者。林徽因的文学水平也相当不错，她早在伦敦期间，由于父亲交游甚广，所结识的朋友又多是才子佳人，因而林徽因很早就与一些名家大腕有了来往，因而她的起点甚高。在伦敦时，她就已经与著名史学家H·C·威尔斯、大小说家T·哈代、美女作家K·曼斯菲尔德、新派文学理论家E·M·福斯特以及旅居欧洲的张奚若、陈西滢、金岳霖、吴经熊、张君劢、聂云台等人谈天说地，因而她的起点甚高。
“几天后，我接到沈先生（沈从文）的信，大意是说：一位绝顶聪明的小姐看上了你那篇《蚕》，要请你去她家吃茶。星期六……我羞怯怯随着沈先生从达子营跨进了总布胡同那间有名的‘太太的客厅’。那是我第一次看到林徽因。在去之前，原听说这位小姐的肺病已经相当严重了，而那时的肺病就像今天的癌症那么可怕。我以为她一定是穿了睡衣，半躺在床上接见我们呢，可那天她穿的却是一件骑马装，话讲得又多又快又兴奋。不但沈先生和我不大插嘴，连在座的梁思成和金岳霖两位也只是坐在沙发上面边叭哒着烟斗，边点头赞赏。她完全没提到一个‘病’字。那以后，我经常在朱光潜先生家的‘读诗会’上见到她，我也跟着大家叫她‘小姐’了，但她可不是那种只会抿嘴嫣然一笑的娇小姐，而是位学识渊博、思想敏捷，并且语言锋利的批评家。”这是萧乾为《林徽因》所作的序中提到他与林徽因初次见面时的情景，所谓“太太的客厅”是当时新月社文人墨客们聚会的场所，是京派文人们的一个聚集地，其中包括《晨报》副刊的编辑和一些作者，自然，林徽因、梁思成等人更是常客。
1924年春夏之际，印度著名诗人泰戈尔应梁启超、林长民邀请访华，北京文学界在天坛草坪上举行欢迎会，林徽因为其担任翻译，徐志摩、林徽因、林长民、梁思成等人陪同，结果许久接触不到林徽因的徐志摩又有了机会。徐志摩、泰戈尔、林徽因三人在一起有一张照片，当时的记者们这样描写三人：“林小姐人艳如花，和老人挟臂而行，加上长袍白面、郊荒岛瘦的徐志摩，犹如苍松竹梅的一幅三友图。”
5月8日，新月社为了庆贺泰戈尔64岁生日，在北京协和大礼堂举行晚会，由林徽因主演泰戈尔的抒情诗剧《齐德拉》，张彭春任导演，林徽因饰公主齐德拉，徐志摩饰爱神玛达那，林长民饰春神法森塔，梁思成担任布景设计，袁昌英演村女，丁西林和蒋方震演村民，另外，此时还是王赓太太的陆小曼也在台下帮忙。众人用英语演出，泰戈尔赞赏地说，林徽因的英语十分标准、流畅。林徽因也成了当时最令人瞩目的美女佳人，据说梅兰芳当时在观赏林徽因演出的时候始终是站着的，不肯落座。第二天《晨报》报道演出盛况空前，“林女士态度音吐，并极佳妙。”林徽因也由此成为全国瞩目的才女佳人。
徐志摩、林徽因等人一起迎接、一起为泰戈尔表演，当徐志摩陪同泰戈尔一起前往山西太原的时候，林徽因也在送行的人群中。当时，徐志摩已经在火车上，他忽然觉得应该赶紧给林徽因写点什么，否则又会失去机会，于是急匆匆地拿出纸笔，但还没等他写完，火车已经徐徐开动，徐志摩急忙起身想要下车把这页纸递给林徽因，而泰戈尔的秘书恩厚之正好在车门口，就一把接过来，但还是没能送到林徽因手上，他怕徐志摩太伤感，就悄悄把这页纸藏了起来。直到70年代，当梁家的后人梁锡华访问印度的时候，恩厚之才把这页纸的原件给他看了，上面写道：“我真不知道我要说的是什么话，我已经好几次提起笔来想写，但是每次总是写不成篇。这两日我的头脑只是昏沉沉的，开着眼闭着眼都只见大前晚模糊的凄清的月色，照着我们不愿意的车辆，迟迟地向荒野里退缩。离别！怎么的能叫人相信？我想着了就要发疯，这么多的丝，谁能割得断？我的眼前又黑了！”
也就是说，徐志摩和林徽因在“大前夜”曾有过一次约会，而这一夜，在林徽因看来应该是最后一夜，因为当时林徽因已经决定和徐志摩彻底分手，这也就是徐志摩所谓的离别。
当时，徐志摩看来也通过泰戈尔劝说林徽因，因为泰戈尔也曾为他们撮合，但林徽因不但没有和徐志摩走到一起，反而给了他一个最后的幽会。
看来，再多的丝，林徽因也能割断。
在为庆祝泰戈尔生日演出后仅仅一个月，林徽因就与梁思成相伴去了美国。他们甚至选择了同一所学校、同一个系：宾夕法尼亚州立大学建筑系。只是由于该校建筑系不招收女生，林徽因才改入该校美术学院，但主修的还是建筑。林徽因对建筑的喜爱还是在伦敦时培养出来的，当时林长民父女租住的房子房东是一个女建筑师，林徽因当时没有其他人陪伴，就时常与这位女建筑师在一起，耳闻目染，她渐渐迷恋上了建筑——建筑本身也有一种特性，它既是安稳的住所，也是凝固的音乐，又蕴涵着丰富的历史文化，这正符合林徽因的性格喜好。但当时在国内还没有现代建筑学，以至当林徽因说起建筑的时候，梁思成那时还对建筑一无所知。梁思成后来回忆说：“当我第一次去拜访林徽因时，她刚从英国回来，在交谈中，她谈到以后要学建筑。我当时连建筑是什么还不知道，徽因告诉我，那是包括艺术和工程技术为一体的一门学科。因为我喜爱绘画，所以我也选择了建筑这个专业。”
1926年10月，无奈的徐志摩和陆小曼在北京结婚。当时，有趣的是，张幼仪的弟弟张嘉铸还西装革履地跑来参加徐志摩的婚礼，而这位前小舅子直到他晚年还对徐志摩印象很好，他的孙女就是张邦梅，也就是采访张幼仪然后写成《小脚与西服》一书的作者，张嘉铸怕张幼仪说过多对徐志摩不利的话，损害徐志摩的形象，就对张邦梅说叮嘱要掌握分寸，而在这本书出版前后，他辞世了，他的遗嘱竟然是不要放哀乐，朗诵几首徐志摩的诗就行了。
1927年，林徽因以学士学位毕业于宾州大学美术系，梁思成以硕士学位毕业于宾州大学建筑系。毕业后，林徽因入耶鲁大学一个舞台美术设计工作室学舞美设计，而梁思成则在当时美国的一个著名建筑事务所实习。1928年，林徽因与梁思成在渥太华梁思成姐夫任总领事的中国总领事馆举行婚礼。
在美期间，林徽因还是惦念着徐志摩，1927年林徽因在美国上学期间，正好胡适也去了美国，3月15日，林徽因胡适写了一封信，其中写道徐志摩，她说：“我昨天把他的旧信一一翻阅了。旧的志摩我现在真真透澈的明白了，但是过去，现在不必重提了我只求永远纪念着。”“请你告诉志摩我这三年来寂寞受够了，失望也遇多了，现在倒能在寂寞和失望中得着自慰和满足。告诉他我绝对的不怪他，只有盼他原谅我从前的种种不了解。但是路远隔膜误会是所不免的，他也该原谅我。”