道光二十一年（1841年）6月，林则徐被罢职流放新疆，魏源在京口（镇江）与林公晤面，两友相见，百感交集，两人彻夜长谈，一吐衷肠，互相勉励，并都为国家和民族的前途忧心，一道探讨御侮强国的方策。第二天临别时，林则徐将他在广东时为了解外情翻译外国资料而编成的《四洲志》草稿、《澳门日报》及一些船炮模型图纸交给魏源，并嘱托魏源编写一部介绍外国历史地理、风土人情和政治经济制度的书，帮助国人了解世界。魏源作诗2首，题为《京口晤林少穆制府》，抒发了作为一个爱国诗人对像林公这样的忠臣志士终不免被流放充军的悲愤心情。其中一首写道：“万感苍茫日，相逢一语无。风雷憎蠖屈，岁月笑龙屠。方术三年艾，河山两戒图。乘槎天上事，商略到鸥凫。聚散凭今夕，欢愁并一事。与君宵对榻，三度两翻苹。去国桃千桃，忧时突再薪。不辞京口月，肝胆醉轮囷。”诗后有自注：“时林公属撰《海国图志》。”
林魏晤面时，林则徐还推荐魏源到浙江前线去参与抗英事宜。不久，魏源到两江总督裕谦幕府中做参谋。他和葛云飞等人到前线察看地形，提出了诱敌深入内河加以围歼等正确主张，但未被采纳。8月，定海失守，三总兵牺牲，裕谦投水殉国。魏源亲历这次抗英的战役，见朝中道光帝不谙敌情，大学士穆彰阿力主和议，其他大官僚也多是目光短浅之辈，军中将军或“无远略”或“怀二志”，而林则徐抗英获罪，主战派或亡或贬，深感在战场上无法发挥作用，无力挽回败局，于是，愤而辞归，发愤著书。
“梦里疏草苍生泪，诗里莺花稗史情。”魏源始终以忧虑的心情关注着鸦片战争的进程。他以《寰海》、《寰海后》、《秋兴》、《秋兴后》等组诗及《金焦行》等长诗，全面深刻地反映了这一历史事件。诗中对清朝统治者和战不定、战守无方，投降派昏庸误国、妥协投降，作了广泛深刻的揭露。诗对投降派的主要将领，几乎没有遗漏地—一予以抨击。《寰海》第五首指斥钦差大臣琦善至广东，一反前任林则徐所为，“揖盗开门撤守军，力翻边案炽边氛”，助长了敌人的侵略野心。第六首揭露靖逆将军奕山奢侈腐败、轻敌误国，“纨袴例当骠骑贵，绣嘉轻。指挥犹执金如意，禨几湘帘海外行”。第七首批评参赞大臣杨芳，英人开始震慑于他的宿将威名，不料他至广东后倾向妥协投降，举措失宜，使内河尽失，“贵后田单朝气竭，老来廉颇智囊收。先声枉使群夷慑，退舍曾麾众岛舟”。《秋兴后》第五首批评扬威将军奕经用人不当，庸人当道，“诏使奇材佐使轺，瑟竿铗履尽宾僚”。《寰海后》第四首抨击两江总督牛鉴的逃跑主义，“鏖军周处罴当道，倡走荀林马乱行”，指斥他“重颓赤帜骄夷帜，更使江防亟海防”。与此同时，魏源在诗篇里还热情歌颂了中国人民英勇抵抗外侮的爱国主义精神，讴歌了抗英的民族英雄林则徐。《寰海》第十首写三元里人民抗英斗争：“同仇敌忾士气齐，呼市俄闻十万师。几获雄狐来庆郑，谁开柙兕祸周遗。前时但说民通寇，此时翻看吏纵夷。早用秦风修甲戟，条支海上哭鲸鲕。”前三句写三元里103乡义勇同仇敌忾，奋勇抗敌，为中国人民吐气扬威；中四句写投降派官府与侵略者狼狈为奸，奕山等初至广东时多次奏言诬蔑粤民皆通敌汉奸，但当英军被围困于三元里，却是他们出来为敌解围，诗人通过对官民行为的对比，有力地鞭挞了投降派的乞降活动，热情地歌颂了三元里人民的抗英斗争。
道光二十二年间（1842）年8月，英军直抵南京城下，清政府被迫签订了屈辱的《南京条约》。魏源希望清政府能卧薪尝胆，励精图治。他于1842年写的《寰海后》组诗，其中不少诗篇劝告清王朝要总结鸦片战争失败的教训，奋发图强，警惕殖民主义的侵略。其中说：“小挫兵家胜负常，但须整旅补亡羊。”他认为，胜败乃兵家常事，不平等条约签订后，吸取失败的教训，整顿军队，振兴武备，那么，亡羊补牢，并不算晚。
然而，敌人去踪未绝，国耻未雪，清廷上下又复苟且偷安、文恬武嬉，君臣们如“商女”“不知亡国恨”，又开始过着纸醉金迷的生活。秦淮河畔又出现了往日的“繁荣昌盛”，魏源作题为《秦淮灯船引》的长诗讽刺道：“君不见，去年今夕秦淮岸，鹊桥待波银河半。炮雷京口震天来，惊得灯船如雨散……玉树重开花月夜，羯鼓宁惊霓羽裳。鲸波花作桃花浪，兵气销为明月光。阿芙蓉风十里香，销金锅里黄粱场，惜哉不令英夷望，应叹江南佳丽胜西洋。”时当江山破碎之际，如此的醉生梦死，怎能不令敏感的诗人心如刀绞、心急如焚？“沉沉万梦中，中有一人晓”（《魏源集·村中杂兴》）。鸦片战争的炮火还没有惊醒大多数沉沉酣睡的国人，但魏源等先进的中国人在认真地思考着如何应付西方的挑战，思考着如何拯救处于危难之中的祖国。
五痛定思痛撰写巨著
几乎是在第一次鸦片战争刚刚结束之际，《南京条约》墨迹未干之时，绝大多数中国人还没来得及回味刚刚散去的硝烟的意蕴，魏源就已写成了《道光洋艘征抚记》，详尽而忠实地记述了作为中国近代史发轫的这一重大历史事件的始末。这是中国人关于鸦片战争的最早记载。书中揭露了英国殖民者严禁其国人吸食鸦片，而“专诿他国，以耗其财，弱其人”的险恶用心，谴责英军发动野蛮掠夺的侵华战争，“奸淫掳掠焚杀惨甚”的滔天罪行；展现了黄爵滋主张严禁鸦片，林则徐“处横流溃决之余，奋然欲除中国之积患”等史实，赞扬了林则徐、邓廷桢、陈连升、陈长鹏、裕谦、葛云飞、郑国鸿。郑鼎臣、陈化成、姚莹等抵抗派将领严厉禁烟和英勇抗战的光辉业绩，表彰了三元里及其沿海沿江民众抗击英国侵略军的斗争事迹；揭露了道光帝的昏聩虚骄，制置乖方，举措失当，琦善、耆英、伊里布、牛鉴等主和派的卖国行径及奕山、奕经、杨芳、余步云等逃跑将军临阵脱逃的丑态。该著作还提出了“义民可用，即莠民亦可用”即发动民众抵抗外侮的思想，提出了“购洋炮洋艘”，“尽收外国之羽翼为中国之羽翼，转外国之长技为中国之长技”的思想，后一主张是《海国图志》提出“师夷长技以制夷”思想的先声。《道光洋艘征抚记》因触及主和派，只能以不署姓名的抄本形式流传下来。
1842年夏，魏源还完成了另一部著作《圣武记》。如前所述，他在道光九年任内阁中书时就留心掌故，为撰写当朝史作准备。但促使他正式动手将筹划十余年的当朝史资料写成《圣武记》的，则是鸦片战争失败的刺激。他在《<圣武记>叙》中说：“晚近侨江、淮，海警沓至，忾然触其中之所积，乃尽发其椟藏，排比经纬，驰骋往复，先出其专涉兵事及尝所论议若干篇，为十有四卷，统四十余万言，告成于海夷就款江宁之月。”《圣武记》取纪事本末体，前10卷叙述清初开国史，如平定三藩之乱，勘定蒙古、回疆及大小金川，与俄罗斯、朝鲜、缅甸、安南的关系，西南苗瑶的改土归流，镇压农民起义等重大军事、政治、外交活动，并考究其成败得失；后4卷综述清代兵制兵饷，并总结历次战争的经验教训，其《武事余记》所辑《城守篇》、《水守篇》、《坊苗篇》、《军政篇》、《军储篇》等5篇是魏源的军事学专论。《圣武记》的写作意图是通过回顾清朝前中期的文治武功，总结清朝开国以来的军事、政治的经验教训，以激励当朝统治者励精图治，严修武备，整饰内政，强国御侮。同时，写作该书也是为了增强民族自尊心和自信心。正如他自己在“叙”中所说：“是以后圣师前圣，后王师前王，师前圣前王，莫近于我烈祖神宗矣。”他希望道光皇帝能像康熙、雍正、乾隆三朝一样重人才，整纲纪，修军政，严法令，使四境安宁，外夷宾服，建立不朽的功业。《圣武记》着眼于现实，故在道咸间为关心国事者争相传阅。
1842年冬，魏源写成了近代史上划时代的巨著《海国图志》。编写《海国图志又是林则徐交给他的任务。他没有辜负挚友的嘱托，以林则徐提供的《四洲志》等资料为基础，又搜集了许多中外资料进行编纂，在《南京条约》签订后的3个月内完成了第一版50卷本的撰述。道光二十六年（1846年）增广为60卷。后来，他又得到葡萄牙人玛吉士著的《地理备考》，美国人高理文的《美里哥志略》等加以补充，于咸丰二年（1852年）扩充为100卷。《海国图志》是鸦片战争后最早的一部由中国人自己编写的介绍世界各国历史、地理、政治、经济、军事、科技、文化、宗教等各方面的著作。
《海国图志》最重要、最有影响的内容是提出了学习西方、“师夷长技以制夷”的思想。魏源在《海国图志叙》中阐述写作此书的目的是：“为以夷攻夷而作，为以夷款夷而作，为师夷长技以制夷而作。”后来，梁启超在《中国近三百年学术史》中把《海国图志》所揭示的“攻夷”、“款夷”和“师夷制夷”称之为对外政策的“三大主义”。
魏源在《筹海篇》里，阐述了“攻夷”、“款夷”、“师夷制夷”三大主义。关于“以夷攻夷”，魏源指出“以守为战，而后外夷服我调度，是谓之以夷攻夷”。首先要采取积极防御的方针。《筹海篇》共4篇，前2篇是《议守》上、下，他鉴于西方侵略者坚船利炮，善于在海洋上运动作战，为扬长避短提出了“守外洋不如守海口，守海口不如守内河”；“调客兵不如练士兵，调水师不如练水勇”的战略防御方针。其次是要利用国际关系的矛盾、条件去防御、战胜英国侵略者。《筹海篇》第三篇《议战》阐述了“调夷之仇国以攻夷”的策略思想。他认为，美、法、俄与英国有矛盾，越南、泰国、缅甸、尼泊尔皆我之近邻，对英国侵占印度，进攻中国也都存戒心。我“若能许俄罗斯海舶赴粤贸易，联络弥利坚、佛兰西等国”，近督尼泊尔进攻印度，则“英夷之兵舶不敢舍其境而远犯中国”。魏源“调夷之仇国以攻夷”的思想，与林则徐“以夷治夷”的主张是一致的。著名历史学家范文澜在评论林、魏这一思想时指出：“外交上林则徐、魏源强调‘以夷治夷’并非主观空想。美、法两国想夺取英国对华贸易的利益。葡萄牙怕英国夺取澳门，愿供给船炮及新式技术，并通报新消息，这都是事实……廓尔喀想联合中国共同反抗英国侵略，这也是事实。这些事实都是对中国有利的。可是腐朽的清政府不能利用这些有利条件，它以‘敌情叵测，难保其非阴助英人，代探我虚实’为借口，拒绝利用美、法等国与英国的矛盾”（范文澜：《中国近代史》上册），从而在鸦片战争中断送了一切可以利用的国际条件。
关于“以夷款夷”，魏源指出，“以守为款，而后外夷范我驰驱，是谓以夷款夷”。《筹海篇》第四篇即为《议款》。所谓“款夷”就是以外交、贸易、经济等手段处理与各国的关系。“款夷”之策有二：一是“听互市各国以款夷”，即满足各国通商的正常要求，按通商各国的惯例与各国做生意，注意利用各国、各外商之间的矛盾，使各国互相逐利而争好于我。二是“持鸦片初约以通市”。鸦片“岁耗中国财数千万计，竭我之富，济彼之强”，故“款夷”则必禁鸦片。魏源强调，“款夷”虽是非武力的和平外交手段，但处理外交问题必须以实力为后盾，必须立足于自立、自守、自强。他说：“外夷惟利是图、惟威是畏，必使有可畏怀，而后俯首从命。”因此，必须加强国防，加强武备，他说：“至于武备之当振，不在夷之款与不款。既款之后，夷瞰我虚实，藐我废弛，其所以严武备、绝狡启者，尤当倍急于未款之时。”如果我们内部空虚，百业废弛，武备不振，在外交场合也往往是易被人欺侮的弱者。“款夷’必须坚持“威足慑之，利足怀之，公则服之”的原则。魏源提出的关于外交事务的杰出见解，实创中国近代外交思想之先声。
三大主义中，最为精彩、最富创发性的是“师夷制夷”说。魏源在《筹海篇》第三篇中阐述了“师夷长技以制夷”的思想，他说。“善师四夷者，能制四夷；不善师外夷者，外夷制之。”他认为夷之长技有三，“战舰、火器、养兵练兵之法”，必须学来为我所用。魏源提出了一个发展近代军事工业和发展近代民用工业的蓝图：（1）在广东沙角、大角设造船厂一，火器局一。船厂除造军舰，且可造商船。火器局主要制造战舰用的火炮和城垒用的守炮，以及各省绿营用的鸟铳、火箭、火药，还可造民用的量天尺、千里镜。龙尾车、风锯、水锯、火轮机、火轮舟、自来火、自转碓、千斤秤等生产生活用具。可见，魏源所说的师夷长技绝不限于军械，而是要军工、民用皆能“师其所长”。（2）聘用外国科技专家。具体说来，是聘请弥利坚（美国）、佛兰西（法国）、葡萄牙3国技术人员，在粤东船厂和火器局传授造兵舰、火炮及民用生产工具的技术，“择内地巧匠、精兵以传习之”。魏源认为这样做，既可学到外国的先进技术，又可以培养本国专家。（3）准许福建、上海、宁波、天津等城市仿效粤东船厂、火器局，建造船厂和火器局，生产的商船和民用器物“或自用、或出售者，听之”。另外开采银矿，除朝廷开采外，“沿海之银矿许民开采”。魏源的这一设想，在一定程度上反映了发展民族工业的需要。（4）学习外国养兵、练兵之法。魏源看到清朝的军队日益虚弱，军中的武器装备日显落后，军中的组织纪律日渐荒疏，认为外国“饷兵之厚，练兵之严，驭兵之纪律，为绿营水师对治之药”。根据魏源的设想，“师夷长技”的近期目标，是通过建立造船厂与火器局，学习西方的造船铸炮技术和“行船演炮之法”，组建一支拥有中号战舰100艘、火轮船10艘、官兵3万人，炮械精利，号令严明的水军，以改变清军水师的落后面貌。“师夷长技”的长远目标，是通过学习西方国家的“长技”，赶超欧美，打败外国侵略者。他相信中华民族只要发愤图强，善于学习西方，就可以“风气日开，智慧日出，方见东海之民，犹西海之民”。中国人是聪明的，罗铖（指南针）、壶漏（钟表）“创自中国而后西行”，只要做到放眼世界而不故步自封，勇于创新而不墨守成规，就可以赶上西方国家，与它们并驾齐驱，并且能够超过它们。