这次巴黎旅行使托尔斯泰的心情十分沉重，他看到了人世间的不公平，尤其是俄国广大农民的贫困、愚昧和落后，更使他焦灼不安。他找不到出路。一回到雅斯纳雅·波良纳，他就投入到大自然的怀抱里去了。他开始重整已经荒芜不堪的庄园，新栽植了大片树木，扩大了林地面积，把雅斯纳雅·波良纳点缀一新。大自然是如此神奇、美妙。托尔斯泰每天都能从大自然中发现瞬息万变的美。不管风雨阴晴，他都坚持到大自然中去散步。那美好的春天终于迈着姗姗脚步来临了！他惊喜地观察着大地复苏、春风吹绿、万象更新、百鸟啼鸣的景象。走过田园，他看见融化的雪水，正滋润着干旱的大地；走进森林，他看见白桦树正在吐绿，夜莺正在安静地栖息。
他来到附近的庄园，那里有他的亲友，有他一度热恋过的瓦莱丽雅。虽然这支爱情插曲早已结束，但是，曾经在他心灵上震颤过的旋律，却仍在耳畔索绕。这促使他用艺术形式把它再现出来。1858年，他开始了长篇小说《家庭幸福》的创作。小说写得很顺利，1859年4月脱稿，并于同年发表在《俄国通报》上。这是一部试验性的作品，它表达了托尔斯泰对婚姻、家庭和妇女地位的见解，为他后来史诗性巨作中的妇女形象的创作做了准备。
就在托尔斯泰接近大自然的日子里，就在他投身于农业改革和文学创作期间，他一直在思考着农民命运的问题。他感到当务之急是国民教育。他想通过普及教育达到摆脱贫穷愚昧、消除社会罪恶的目的。于是，他把注意力全部转向了教育。
经过一段时间的紧张筹备，托尔斯泰终于在自己庄园创办了一所学校。学校就设置在他家住宅附近的一排厢房里。伯爵为农民孩子办学的消息很快就传遍了雅斯纳雅·波良纳。开学的第二天，托尔斯泰亲自给孩子们教字母。经过7、8个月的学习，孩子们就能够写信、写短文、读书和演算不太复杂的四则运算题了。他要求学生道德纯洁，自觉遵守纪律，热爱劳动，并富有正义感。为了培养这些优良品质，养成孩子们爱劳动的习惯，他特意腾出一部分土地，让孩子们种些亚麻、豌豆、胡萝卜等。他还经常给孩子们上历史课。讲拿破仑如何从莫斯科逃走；克里米亚战争如何惨败……孩子们听得时而欢笑不已，时而愤怒地挥着小拳头。下课后，他又常常领孩子们去散步。孩子们围着他提出各种各样的问题，他都津津有味地予以回答。
1860年7月，托尔斯泰第二次出国，这次出国的目的除了探望在国外疗养的长兄尼古拉以外，主要是为了考察外国教育。他先后到了德国、法国、意大利、瑞士、英国、比利时等国家，参观、访问了许多学校和幼儿园。可他看到的都是棍棒下一个个战战兢兢的儿童，不是为上帝就是为君主在祈祷，教师在填鸭式的硬灌，孩子们在机械地死背。这让托尔斯泰非常恼火。
1861年5月初，托尔斯泰从国外回到了雅斯纳雅·波良纳，信心百倍地投入了自己学校的建设。他除了继续料理学校事务之外，又忙于撰写教育论文，并着手出版《雅斯纳雅·波良纳》教育杂志，整天忙得不可开交。后来，他又在附近农村办起了20余所学校。他所领导的学校，成了独一无二的教育实验所。
在这期间，托尔斯泰曾应好友屠格涅夫的邀请前去探望他。两位朋友相见分外高兴。却不料在看待屠格涅夫的非婚生女儿的教养问题上，两个人发生了激烈的争吵，险些造成决斗，代替决斗的却是中断17年的友谊关系。
1861年，废除农奴制度的俄国地主和农民在土地上的矛盾越来越尖锐，纠纷也越来越多，于是各地纷纷产生了居间仲裁的角色。托尔斯泰在当地被推选为地主与农民争端的调解人。在处理这些争端时，托尔斯泰总是设法从各方面维护农民的利益，因而招致贵族们的愤恨与攻击。
托尔斯泰为调解纠纷、学校教育、办杂志忙得不可开交，但却没有一项工作能令他满意。他觉得体力不支，怀疑有肺病，于是便把一切丢诸脑后，到萨马拉大草原作马乳治疗去了。这时，警察接到一个密探的报告，说托尔斯泰的邸宅有一个秘密通道，里面藏着印刷机。于是一个上校带领一帮宪警，对托尔斯泰的庄园和邸宅进行了大搜查，最后连池子里的水都吸干了，可是除了龙虾和鲤鱼外，什么都没有发现。托尔斯泰得知消息后，愤怒至极、忍无可忍，即刻疾书至沙皇，表示了强烈抗议！
史诗《战争与和平》
托尔斯泰这种愤懑的心境很快就被爱的潮讯吞没了。从国外归来的他经常去莫斯科一位早有亲密交往的著名的宫廷侍医贝尔斯的家里做客。贝尔斯一家人以为他看中了大女儿丽莎，实际上，他爱慕的却是二女儿索菲雅·安德列耶芙娜。索菲雅自幼酷爱文学和绘画，常常试作小说，甚至能把托尔斯泰的《童年》整段地背诵下来。就在索菲雅和她母亲、姐姐来到乡间庄园的傍晚，随同前来的托尔斯泰怀着胆怯的心情，把几个词的字头用粉笔写在桌子上，给索菲雅看，这真有点近似智力测验了。原来这些字头的意思是：他爱的不是她家里人所猜想的丽莎。索菲雅看后忍不住羞怯地笑了。
1862年9月间，托尔斯泰又到莫斯科。索菲雅的父母对他不遵照习惯向长女求婚有些不满，不再热情接待他了。在这种情况下，他有些心灰意冷。可是他终究摆脱不了这种感情的折磨，最后，他下定决心写信，向索菲雅正式求婚。当他把兜里揣了好几天的信交给索菲雅后，索菲雅简直不知所措。姐姐丽莎让她回绝，母亲却启发丽莎说，假如索菲雅拒绝，托尔斯泰也不会去爱另一个人的。这样，索菲雅激动地向托尔斯泰走来了。那时，索菲雅18岁，托尔斯泰34岁。过了一星期，这对恋人在宫廷教堂里举行了婚礼。不久，托尔斯泰便带着他的新婚妻子回到了家乡。
此后，托尔斯泰曾一度沉浸在家庭生活的幸福之中。但很快他就清醒过来了，于是，他在最好的生活环境之中，开始了新的艺术耕耘。这时他艺术上的重大革新特征已经形成，解决新的更为复杂的艺术课题也日臻成熟。这是经历了60年代的思想准备和艺术准备之后迎来的史诗创作的时期。
从1863年开始，托尔斯泰便紧张地投入了卷帙浩繁的史诗性巨著——《战争与和平》的创作。
他为使自己的创作忠实于历史，搜集和积累了与创作有关联的大量的历史文献材料，进行了深入的历史研究。不仅如此，他还专门访问了1812年战争的参加者，亲自巡视了当年鲍罗金诺的战场，并在那里草拟了该战役的写作计划。
尽管这样，托尔斯泰的创作仍然面临着难以驾驭的困难。宏大的艺术构思与传统形式发生了严重的抵触。他担心自己写出的东西不会符合任何一种文学形式。作为艺术革新家的托尔斯泰，在经过了长时间的痛苦历程之后，终于决定打消一切顾虑，去写非写不可的东西，而不去考虑这样做会产生什么后果，也不考虑给作品以什么名称。
托尔斯泰在创作的头一年差不多都用来探索小说的开头了。他自己说过，这本书的创作“开始了无数次，又放弃了无数次”。在他的档案库中保存了15种小说开头的异文。
《战争与和平》虽然写的是历史，但作品中的某些事件、场面和自然环境，也多是从他所经历的上流社会和雅斯纳雅·波良纳的生活中提炼出来的。
托尔斯泰在生活中有着极其广泛的爱好与兴趣，这在《战争与和平》中都有生动的反映。他酷爱运动，能骑善猎，并于1864年秋，利用创作《战争与和平》的空隙时间，又骑上他最喜爱的英国纯种马，带上两条猎犬出猎了。半路忽然跳出一只兔子，他起初无心去打，可是猎犬追上去了，他也就放开马缰驰骋起来。当时道路很滑，马在飞奔中突然失蹄，他从马背上滚落下来，昏厥过去。待苏醒后，他怕妻子担惊受怕，便来到一个农民的家里。索菲雅闻讯，夜半跑来把他接回家，并连夜请来大夫为他接骨，但一直未愈。后依照岳父贝尔斯的建议去莫斯科治疗，在那里，专家们重新为他施行了手术。
即使这样，他也没有停止已开始了的创作。在莫斯科治疗期间，他急不可待地把故事口授给丹尼雅或丽莎。回到雅斯纳雅·波良纳后，他选择了楼下一个肃静的房间专门用来创作。这期间，索菲雅除了照料孩子以外，还要关照托尔斯泰的创作，成了托尔斯泰最得力的助手。
《战争与和平》的创作历时6年。经过无数次修改，直到1869年秋，这一里程碑式的作品才宣告完成。
《战争与和平》这座巨大而宏伟的历史艺术殿堂，完全是在广博而坚实的生活根基上建筑起来的。须知，托尔斯泰不仅是高加索和克里米亚两次战争的参加者，而且也是上流社会的思考者、农奴生活的探索者和学校教育的革新者，这给他的艺术创造开辟了广阔的天地。
《战争与和平》以1812年俄国反对拿破仑入侵的卫国战争为中心，前后反映了1805～1820年俄国一系列重大的历史事件。共有559个人物，上至皇帝、王公、外交官、将领、贵族，下至地主、商人、农民、士兵，如此众多的人物，在最善于表现人物心理与性格特征的艺术大师的笔下，被赋予了一种崭新的视觉和色彩，男女主人公以自己精神生活的全部复杂性和独特性出现在读者面前。
《战争与和平》是以一种崭新的艺术形式写成的。书中的历史事件是以编年顺序排列的。但是这些历史事件又与独特的个人事件相结合，宏伟的战争场面的描绘与日常生活的写真相交织，史诗般的庄重叙述和批判家的深刻揭发相统一，从而打破了当时欧洲通行的传统形式，熔铸了史诗、历史长篇小说和编年史的特色。作品具有高度的现实主义技巧，富有表现力的艺术细节，浮雕般的肖像刻画，内心独白的运用，“心灵辩证法”的发挥，以及对人的复杂思想感情的真切理解与深邃表达，这一切都通过丰富而又多样化的语言，自由地编织进了这一瑰丽的艺术锦缎之中。
但由于托尔斯泰世界观的局限，也给他的作品带来了明显的弱点。他在作品中散布的宿命论观点以及在他早期作品中还不大显著的“不以暴力抗恶”和道德自我完善的说教，都有所发展。
《战争与和平》问世后产生了异乎寻常的影响。在俄国，书出版不久即销售一空。小说迅速译成外文，畅销西欧各国。它的出现震动了整个欧洲文坛。也使托尔斯泰赢得了世界的声誉。
他紧张地、持续地工作了6年之后，亲友都劝他应该好好休息一下。有段时间，他也确实什么也不想。他感到身体不适，还到外地进行了马乳治疗。但是，即便在这样休息的日子里，他也没有停止学习。他集中研究戏剧，并以充沛的精力学习希腊语。这期间，虽然在脑海里时时有“不速之客”跑来扰乱他的神思，呼唤他去创作，但是，他却没有提起笔来。他的思想又被教育填满了。他始终认为，教育好下一代是自己崇高的职责。当他看到孩子们用的课本既乏味又费解时，便下决心亲自给孩子们编写一套启蒙课本和儿童读物。为此，他广泛地研究了自然科学、历史学、人类学、地理学和古希腊、阿拉伯及印度文学。为了写好有关天文学的知识，他还整夜整夜地观察星宿……在这上面，他花费了许多精力，用去了不下于写一部巨著的时间。他对自己这项工作也甚感惬意。只是当时的成果，因没有引起社会重视，而造成课本传播不广，着实使他着急奥恼。
无奈之下，他也只好放下一些新创意又重返史诗创作。
世界观的“激变”
1870年2月，现代生活主题越来越引起托尔斯泰的注意。他终于放弃历史题材，转而进入了以探讨现实生活为主要内容的《安娜·卡列尼娜》的创作。
事实上，托尔斯泰是在构思彼得大帝长篇小说的同时就产生了创作《安娜·卡列尼娜》的冲动。那时，他就想写一部被上流社会所摒弃的不忠实的妻子及其命运的小说。而直接推动他创作的契机，则是由于他偶然间读了普希金的作品引起的。当他重新读了《普希金文集》中的一个片断：《客人们来到了别墅》时，仿佛忽然间解决了他创作中的全部疑窦。托尔斯泰对其开门见山、单刀直入的开头赞叹不已，并不由自主地潜入了自己的艺术境界之中。就从这一夜，即1873年3月19日夜，他正式开始了《安娜·卡列尼娜》的创作。
托尔斯泰最初只是想写一个上流社会失足的已婚妇女的故事。出现在他笔下最初的安娜，可以说是个既不漂亮，也不聪明，甚至毫无心肝，专会卖弄风情的女人。而她的丈夫卡列宁和情人渥伦斯基却有各自值得人同情的精神品质，卡列宁甚至还与渥伦斯基结了婚。为此，书名曾定名为《两对夫妻》、《两段姻缘》。但是，托尔斯泰在反复修改中，这些主要人物的性格特征和心理特征都发生了重大变化。安娜越来越富有动人的魅力。她不仅具有非凡的外在美，而且，具有高尚的心灵美。相比之下，卡列宁和渥伦斯基在她面前却显得黯然失色了。小说从宽恕一个“不忠实的妻子”所酿成的家庭悲剧的最初构思，到最终确立为以反映广阔的时代，批判社会时弊为宗旨的重大主题上来，鲜明地体现了这一时期俄国历史变革的特点，触及到了错综复杂的社会矛盾和现实生活各个领域的深刻变化，清楚地反映了托尔斯泰对当代俄国命运的深切关注和对艺术孜孜不倦的探求。
《安娜·卡列尼娜》刻画了150多个人物。全书是由两条情节线索构成的。一条是城市上流社会的安娜——卡列宁——渥伦斯基的爱情、婚姻和家庭的线索；一条是农村地主庄园的列文——吉蒂的爱情生活和精神探求的线索。两条情节线索并行发展，似分犹合，形成了双重性的结构布局。
到了80年代初，托尔斯泰渴望找到一种信仰的倾向就更加强烈了。这期间，他访问教会、修道院，研读有关哲学和宗教问题的著作，撰写关于宗教和社会问题的论文。那时，他感到中国古代有些思想家和他的思想十分接近。1884年，他饶有兴趣地研读了孔子和老子的著作，十分推崇老子，同时，他对中国的谚语也产生了兴趣。但他直到1905年后才找到与中国学者通信的机会，信中表示了他对中华民族所产生的爱恋与敬佩。在这一系列活动中，由于笃信基督教义，使他产生了关于苦行生活的理想。他彻底否定官方教会，鼓吹所谓纯洁的新宗教。这可怕的精灵不时地唆使他置艺术于死地。