天有不测风云，韩愈上疏两日后，皇上的一道圣旨如晴天霹雳，惊得他目瞪口呆。没有任何理由，韩愈被贬为连州阳山（广东阳山县）令。同时遭贬的还有张署、李方叔。
韩愈的心里很是郁闷，自己满腔为国为民的想法，只求能振国兴邦，救济百姓。可当今天子宠信李实、韦执谊等。群小用事，百僚钳口，那些豪贵们一个个貌似俊异，辩才无碍，其实都是些尸位素飧、叨食钟禄的国蠹！
定是那李实在皇上面前说尽谗言，诋毁自己，韩愈愤愤地想。前不久，长安人优人成辅端因讥讽李实专务聚敛，而被李实借口“诽谤朝政”杖杀，他残贼暴虐，自己胆敢弹劾他，定让他恼怒，而打击自己。
可是，韩愈迟疑了一下，自己上疏那日圣上已被自己说动了，甚至同意自己的主张，可见上疏言事和弹劾李实是成功的，而且自己所上的密疏，连司空杜佑都不太清楚奏疏内容，更不知自己弹劾李实，而知道自己上疏内容的，就只有柳宗元与刘禹锡了。
韩愈不敢往下想了，自己与柳宗元、刘禹锡同在御史台，又是文字至交，他们二人又都是心事光明、坚明直亮的人，怎么会将自己的密疏泄露于李实，况且他们二人加入王韦集团，视李实为政敌，怎么会为他而出卖自己的朋友呢？韩愈百思不得其解。
皇命难违，这年十二月，韩愈与被贬为柳州临武县令的张署结伴南行，出终南山、秦岭，下襄汉，顺江而下，次年正月过洞庭湖，上湘水，抵长沙，取道九嶷山（位于湖南宁远县）、临武县，一路跋山涉水，历尽艰难险阻，终于于春天到达阳山。
身在边陲，心在朝堂。韩愈虽然被贬为阳山令，距离京城数千里，可他的心无时无刻不在牵挂着京城，牵挂着京畿那千万个百姓。
魂归故里，声名显传
长庆二年九月，韩愈转任吏部侍郎，官阶正四品上，掌管天下官吏铨选、封爵册侯以及考绩的政令。
转年六月，由于宰相李逢吉的大力推荐，韩愈提任为京兆尹兼御史大夫，官阶从三品。然而，谁也不曾料到的是这恰恰是宰相李逢吉一石双鸟的奸计。
唐代御史台设大夫一人，从三品；中丞二人，正五品。御史大夫负责纠举百僚违法失职和平反冤狱，御史中丞处于辅佐地位。但到了长庆年间，御史大夫多不设专人，而由其他官员兼任，因此实际执掌御史台实权的，是御史中丞而非御史大夫。
韩愈所挂的就是这么个虚衔。
依旧规例，京兆尹兼御史大夫必须到御史台参见首长——御史中丞，这就是所谓的台参。而当时，就任御史中丞的是翰林学士李绅。
李绅性格偏急，但深受皇帝宠信，有望作宰相，李逢吉一向与李绅不和，恐其拜相后于己不利，而且韩愈因宣抚王庭凑有功，穆宗亦有意拜其为相。李逢吉深知韩愈为人耿直，所以故意把二人安排在一起，使二人发生冲突，以达到贬谪的目的。
如他所料，韩愈上任后不久，就与李绅发生了争执。
争执的起因就在这台参上。
李绅乃韩愈的晚辈，德宗贞元十八年，韩愈为国子博士时还向陆傪推荐过李绅，从情理考虑，韩愈要向自己的学生参拜颇觉受辱。
于是，这日朝堂之上，他向穆宗奏道：
“陛下，御史中丞李绅乃臣之晚辈，让臣去参拜一个晚辈，自觉受辱。恳请皇帝陛下恩臣免于台参。”
“朕用你作京兆尹，甚觉委曲了你，因此命你兼作御台大夫以示优遇。既然爱卿有理，可以免你参见御史中丞，但以后不得援例。”穆宗说道。
“谢陛下恩准。”韩愈谢恩。自此依旨行事。
然而李绅一向循守旧例，且又得穆宗宠信，见韩愈违反旧规不来参拜自己，觉得颇受轻视，心中很是不满。因此跟韩愈文信反复往来，争论不休。
都城长安，往来人员很是复杂，而且都还颇有来头，什么横行无忌、目无法纪的禁卫军、得宠专权、不可一世的太监，什么各地藩镇派往京都的间谍探子，品类复杂，难于管理。作为京兆尹，事务繁杂，而且要对付一些专横跋扈之人，往往得罪了那些人，遭人忌恨，因此，自元和年间以来，各任京兆尹均做不长久。
韩愈就任后，并不以此为忤，仍然一本刚硬耿直的作风，实施严刑厉法，维护京师的安定。
为立声威，他首先派人将一些十恶不赦、骄横跋扈、目无法纪的禁军卒吏逮了起来，投入大牢。这一举措，如一石惊起千层浪，那些为非作歹之人对韩愈是闻风丧胆。又有一些人在市井之中风传韩愈当年欲烧佛骨，勇力直谏的事，更令那些奸恶之人咋舌。“连佛骨都敢烧的人，难道还会怕你不成？”常常有人这么互相说着。
自此，长安城盗贼不起，米价不涨，奸商恶徒们都收敛气焰，乖乖做人，一时间，长安城里竟是少有的平静与安定。
这日，韩愈正在府中阅读案宗，一衙役走进来，道：
“大人，门外有几个差役要见大人。”
“带进来。”韩愈吩咐道。
不一会儿，两个身材魁梧的差役被带了进来。
“拜见大人。”
“免礼。你们来此有何公干？”韩愈问。
“我们大人逮捕了几个私运盐的罪犯，命小人押送至此，请大人杖杀他们。”其中一人道，“这里有我们大人的书信一封。”
“递上来。”韩愈的眉头皱了起来。
信是御史书中丞李绅写的，无非是这些人罪不容赦，请予以杖杀之类的话。
“他们是偷运盐吗？”韩愈问。
“是。”差役答道。
“可有其他罪责？”韩愈又问。
“这……这我们就不清楚了。”差役答不上来了。
“案情尚未查清，仅凭一人主观之见，怎能轻易将人杖杀？”韩愈颇为不满地说道。“犯人现在何处？”
“就在前院。”两差役见韩愈脸色不对，怯然回答。
“你们将这些犯人押回去，告诉你们大人，说我认为证据不足，事实不清，不足以定案。更不能轻易杖杀。你们去吧。”韩愈一脸严肃，说道。
“是。”两个差役不敢多说话，慌忙下去了。
差役回到李绅府中，将韩愈的话重复了一遍。李绅一听，怒火中烧，心道：
“好你个韩愈，例任御史大夫都来台参，唯独你是例外；如今我让你惩治凶犯，你却借故推托，安的是什么心。”
第二日一上朝，这李绅就把韩愈奏了一本，说韩愈包庇凶犯，不尽职尽责。
韩愈闻言，出列奏道：
“启奏陛下，那几个罪犯非亲自查办，事实、证据均不清楚，怎能凭一人之言，轻易将他们杖杀，王法何在？”
“陛下，罪犯是臣派人所逮，难道还会去抓几个青白无辜的人让他杖杀，陷害他不成？”李绅的声调高了起来，满脸怒气。
“陛下，依照规例，御史中丞无权要求臣杖杀人犯，只能通过公文移办，双方协商才可，怎能听一家之言就将之定为死罪。”韩愈也有些激动。
“依照规例，”李绅冷笑，“依照规例你便应该去参拜于我，何故要违反规例。”
“这是陛下恩准的……”
“够了。”韩愈话还没说完，就被穆宗不耐烦地打断了，“你们两个，身为朝廷重臣，不以国事为重，而纠缠于尔等小事。在这朝堂之上，唇齿相讥，不顾仪礼，让朕甚是寒心。真真气煞寡人了。退朝！”说罢，拂袖而去。
韩愈、李绅面面相觑，甚是无趣。
第二日，宰相李逢吉以韩愈、李绅二人不和，有碍处理公务，免去二人官职。
十月十二日，韩愈被任命为兵部侍郎，李绅外调江西，任观察使。而李逢吉，阴谋得逞，既赶走了李绅这个心头之患，又使穆宗对韩愈有了意见，心中甚是得意。
然而，没几日，皇帝又下新诏，李绅议任户部侍郎，韩愈改任吏部侍郎，不知内情者议论纷纷，不明白皇帝佬儿葫芦里头装得是什么药。
原来这李绅奉旨准备去江西前，特意入宫向皇帝谢恩。见得穆宗，他痛斥李逢吉，说自己被外放乃是李逢吉排挤所致。
穆宗听了李绅的一番话，想到这韩愈、李绅二人的性格，且韩愈作京兆尹兼御史大夫是李逢吉推荐的结果，心中恍然大悟，明白这李韩之争乃是李逢吉故意安排的。于是重新下诏，使李逢吉的奸计得以落空。
长庆四年正月，穆宗驾崩，太子李湛即位，是为敬宗。
韩愈自从元和十五年十二月，途径安陆县写诗向周君巢求取丹药后，几年间，一直断断续续地吃着丹药。当时，上自皇帝、下至士大夫们多喜爱服食丹药，以为安身延命，养性除病。韩愈所服，乃是丹药中的上等，为安身延命之用。实际上，丹药乃是由水银或硫磺炼制而成。因此，韩愈服食的多了，非但没安身延命，反而一病不起。
这年五月，韩愈向敬宗告假，到他长安城南的别墅——韩庄修养。
韩庄，建于元和十年，地处长安城南一风景胜地——黄子陂岸曲。四周茂柳环绕，有一望无垠的稻田，有清如明镜的池塘，蛙声不断，鸟雀啁啾，景色宜人，空气清新。
住在这风景宜人的韩庄，韩愈的病情似乎有些减轻。没几天，弟子张藉由于水部员外郎任期届满，特来韩庄陪他，偶尔谈谈诗词，很是悠闲。
一日，贾岛来到韩庄。三个人见面，十分高兴。张藉提议道：
“外面如此美景，不去游赏实在可惜，辜负了这一片美景。”
“我们去南溪钓鱼如何？”韩愈道。
“好极，好极。”另外二人拍手赞同。
稍作收拾，三个人兴致勃勃地出了韩庄。
一路上，大道两旁一片绿色，微风过处，那稻田就像涌动的海，一浪接着一浪，生动极了。
骑马来到南溪，他们把马拴好，雇了一条船，泛舟南溪。溪水清凉，透明得可以望得见底，时不时就有鱼儿游过，伸手去捞时，却又灵活地躲开了。
来到水浅的地方，张藉拿出准备好的网，支好，三个人一言不发，静静地等着鱼儿。没多久，已网住了四五条肥厚的鲤鱼，韩愈抚掌笑道：“如此新鲜美味，哪里去寻？”
抓够了鱼，几个人上岸，转到菜田摘了些蔬菜，就在一棵茂盛的柳树下支起了锅。贾岛手艺不错，三个人各司其事，不一会儿就做好了一顿香喷喷的饭菜。
“如此佳肴，怎能无酒？”贾岛道。
“无本大师，出家人怎能酒肉穿肠。”韩愈开着玩笑。
“若非你的劝说，此刻我一定早对着这锅鱼道，阿弥陀佛，善哉善哉了。”贾岛笑道。
三个人喝着美酒，吃着美餐，谈笑风生，直到夜深才尽兴而归。
回来后，韩愈作诗三首，其中一首是这样的：
南溪亦清驶，而无楫与舟。
山农惊见之，随我观不休。
不惟儿童辈，或有杖白头。
馈我笼中爪，劝我此淹留。
我云以病归，此己颇自由。
年有用余俸，置居在西畴。
廪仓米谷满，未有旦夕忧。
上去无得得，下来亦悠悠。
但恐烦里闾，时有缓急投。
愿为同社人，鸡豚燕春秋。
此后不久，韩愈的病又转沉重，一日重似一日，甚至已到了“足弱不能步”，整日卧床不起的地步了。
这年八月，韩愈假满百日。但病体不好，无法复任，依唐旧例，凡假满百日不能复职者必须辞职。于是韩愈辞去了吏部侍郎的职位，正式结束了他的政治生涯。
八月以后，天气转凉，韩愈搬回长安城靖安里宅第。病情越发严重，韩愈自知将不久于人世，开始为自己安排后事。
弟子皇甫湜，得韩愈喜爱，于是韩愈修书一封与他，望他给自己写碑志，希望他能“令我躬所以不随世磨灭”。
然后，他又拜托张藉、王建聊等朋友在他死后照顾他的妻子。令他放心的是，长子韩昶于这年正月登进士科，开始了入仕的第一步。
长庆四年十二月二日，韩愈卒于靖安里府第，时年57岁，不久，韩愈弟子李翱为他写行状上朝廷议谥号，结果谥为“文”。追封为礼部尚书，世称韩文公。