章太炎一到日本，孙中山就组织同盟会的会员在东京神田区锦辉馆，为他举行了盛大的欢迎会，以接风洗尘。与会者多达2000余人，由于馆小人多，许多人挤在屋檐下或爬在窗台上，以求一睹革命英雄的风采。章太炎在会上发表了长篇演讲，简单介绍了自己的革命经历，主要是系统地阐述了自己的思想。虽然演讲中对于爱国的提倡，对于孔教的抨击都是十分的精彩，但他第一次系统阐述了用宗教发起信心、增进国民的道德的新思想。这可以说是他狱中读书的收获，但在孙中山领导的同盟会，这一资产阶级民主革命政党已经成立，且提出了“驱除鞑虏，恢复中华，创立民国，平均地权”的新的政治纲领之后，倡此论调，颇有不和谐之嫌，而且就其实质而言，也的确是落后了。换言之，章太炎已经从3年前言人所不敢言的时代的最前列的位置掉了下来，这实际上是他后来思想落伍的先声。
章太炎一到东京，就已在同盟会会员孙毓筠的介绍下，加入了同盟会，并被委任为同盟会的机关报《民报》，的主编。
此时的《民报》正在承担着与保皇派激烈论战的重要使命。这场论战由保皇派的主要笔杆子梁启超主办的《新民丛报》首先发难，是中国近代史上一场前所未有的革命与改良的大论战。章太炎主编的《民报》自然站在论战的最前线。
章太炎在此时期内，主要撰写了《讨满洲檄》、《定复仇之是非》、《排满平议》、《中华民国解》等一系列政治论文，深刻地批判了改良主义的一系列观点，动摇其理论基石。章太炎在这时的论文不仅说理透彻，气势磅礴，而且通畅明白，感染了许多人，使得“向之与《新民丛报》有关系者，莫不倒戈相向”。《民报》的销售数量激增，而《新民丛报》则大规模减少。对于这段时期的论战，鲁迅先生称之为“令人神旺的战斗”，的确是一点都不夸张。
经过一段时间以后，形势越来越朝着有利于革命的方向发展，《新民丛报》逐渐招架不住了，只好宣布休战，最后不得不于1907年7月关门停刊，宣告了保皇派的失败。
在主办《民报》期间，章太炎明确地提出了反对帝国主义的问题。他以自己在帝国主义监牢里的亲身遭遇和所见所闻，揭露了帝国主义的伪善面目，主张中国要想取得平等和自由，不仅要推翻清王朝的封建统治，还要驱逐这些入侵者。
章太炎不仅在《民报》上宣传反对帝国主义的思想，同时也付诸了实际行动。1907年4月，章太炎与流亡日本的印度爱国志士钵罗罕一起倡导，在东京发起成立了“亚洲和亲会”，其宗旨为：“反对帝国主义，期使亚洲已失去主权之民族，各得独立。”这个组织虽然实际影响并不大，但却是至今所知亚洲各民族组织反对帝国主义的联盟的最早的尝试。
在《民报》的这段时间，章太炎另外一个比较主要的贡献是积极提倡革命的道德，重视革命队伍的思想建设。他指出，现今的革命党人应该具有的道德就是顾炎武所提出的“知耻”（懂得廉耻）、“重厚”（朴实庄重）、“耿介”（耿直坦率），另外还要加上一条“必信”，即一定要说话算数，也就是要忠于革命事业。并且章太炎从历史出发，谆谆告诫革命党人要全力避免结党营私的“朋党”之弊。
对于章太炎的这种努力，当时的很多人开始不理解，后来则深赞章太炎的远见。日后，一些革命党人在回忆时，讲到：
（太炎先生）以富贵利禄为戒，听众耸然，复本其意为《革命道德论》、《箴新党论》二篇，同盟者多奉为圭皋，弥坚其志概。清室以禄利名位招徕游学之士，而民党益锐进不可遏止，是皆先生以其宿学雄文提倡扶持之故也。
《民报》如此积极地宣传反清革命，自然引起满清政府的极大恐慌和仇视。满清政府先是禁止《民报》进入国内，在这个办法失效之后，又照会日本驻华使馆，请转告日本政府，要求封禁《民报》。由于日本政府认为应当说服办报的负责人慎重处理有关言论比较稳妥，因此没有立即查封《民报》。对此，清政府又派唐绍仪与日本秘密谈判，许以间岛的领土、抚顺、烟台的煤矿和新法铁路等权利，与日本政府勾结成功。
1908年10月19日，日本政府以莫须有的罪名，正式下达了查封《民报》的命令。作为主办人的章太炎两赴警察署，3次致书日本内务大臣，一次痛斥说客，为争取《民报》的生存与日本政府积极交涉，展开了坚决的斗争。
在与日本政府交涉没有成效之后，章太炎便开始公开地揭露日本政府与满清政府相互勾结，查封《民报》的丑恶行径。除了以各种形式向外界公布内情、张贴传单之外，章太炎还向东京地方裁判厅正式起诉。
11月26日，裁判厅正式开厅审问。被告是检事，原告是章太炎。对于被告检事提出的《民报》扰乱社会秩序等一系列罪名，章太炎进行了严正而又无懈可击的辩驳，使得裁判当局无言以对。但是，起诉、审判等不过是日本政府部摆摆样子的东西，虽然章太炎的辩论占了上风，但日本政府并不当一回事，不容分辩地宣判了审判结果：禁止《民报》出版，并罚款150元。若不交罚款，罚章太炎做苦役以抵偿。
虽说150元并非是一个大数目，但当时章太炎连一日三餐都保证不了，根本无力交纳罚金。最后被判服苦役150天。就在章太炎被拘留的那一天，他的学生鲁迅、许寿裳等人，多方罗织，凑齐了罚款，将章太炎赎了出来，才使得他免除了这场灾难。
《民报》被封之后，章太炎便专门从事讲学和著述，写出了许多学术著作，诸如《文始》、《新方言》、《国故论衡》等。其中前两种是探讨文字、训诂、音韵方面的著作，而《国故论衡》则是一部论文集。胡适对此书有极高的评价：
章炳麟是清代学术史的押阵大将，但他又是一个文学家。他的《国故论衡》、《检论》（《訄书》1914年的修订本）都是古文学的上等作品。这50年中著书的人没有一个像他那样精心结构的；不但这50年，其实我们可以说中国两千年中只有七、八部精心结构，可以称做著作的书，……章炳麟的《国故论衡》要算是七、八部之中的一部了。他的古文学的功夫很深，又是很富于思想和组织力的，故他的著作在内容与形式两方面都能“成一家言”。