1877年，谭嗣同随父亲回浏阳扫墓，来吊唁的宾客如云。其中唐才常也随父亲前来吊唁，谭嗣同遂于唐才常结识。当时谭嗣同13岁，唐才常小几岁，二人倾谈，情投意合，幼年天真纯朴的性格，使二人结下了真挚的友谊。不久后，二人又都拜欧阳中鹄为师，同窗共砚，相互切磋，友谊进一步加深。在长沙时务学堂教习时被人们称为“浏阳双杰”。唐才常，又号拂尘，从小喜欢交游，不拘俗习，性格豪爽，为人正直，长大以后，胸中满怀爱国热忱。中日甲午战争爆发，中国战败，给唐才常以巨大刺激，他认为必须变法才能强国，遂于谭嗣同开展维新运动。
1894年春，唐才常考入武昌两湖书院为内课生，通过课艺表达自己的政治主张，所论多切中时弊；每次考试都名列前茅，深得张之洞的器重。1897年与谭嗣同在浏阳兴办算学馆，提倡新学，在长沙办时务学堂，编辑《湘学报》。次年又创办《湘报》，宣传变法维新。
1898年，与谭嗣同创办南学会、群萌学会，成为南方维新变法的重要人物。同年夏，欲赴北京参与新政，行至汉口，得知慈禧太后发动戊戌政变，维新失败后逃往日本。
1900年7月，唐才常邀集社会名流和会党首领在上海张园召开国会，宣布“保全中国自立之权，创造自立中国，请光绪帝复辟”。会后亲赴汉口，组织自立军，达到十万人，自任总司令，总机关设在汉口。正当唐才常等人紧锣密鼓进行部署之时，磨刀霍霍的张之洞先发制人，派兵数百人包围了设在英租界李慎德堂的自立军总部和宝顺里唐才常住所，将他与林圭等三十人逮捕。8月23日夜，张之洞身着便装走进单身牢房来看望他的门生，实际上是前来劝降，他说：“在这千钧一发的时刻，我是否还能尽我的能力，想个办法，将你救出绝境？”唐才常仰天大笑：“不就是你下令捉我到这儿来的吗？”
张之洞咬紧牙关答道：“是的，是我下的令。可是，你勾结会匪，私立国会，妄称要建立新国，犯下了这等大逆不道的罪行。”
“全是欺人之谈！”唐才常挺起胸来大声反驳道：“罪行？我们犯了什么罪行？哥老会已存在数十年，从无明文禁止，怎能随便诬人为匪？至于什么成立国会，建立新国，那就更不是什么罪行了。难道华盛顿、杰斐逊有罪吗？法兰西共和国的建立者们有罪吗？总督大人不是亲自提倡‘中学为体，西学为用’，今天怎么一听到创国会、立新国，反过来镇压革命党人呢？为了保全禄位，竟不惜反复如此，真令我为大人羞愧不已！”
张之洞气急败坏，恼羞成怒，于当晚将唐才常等二十人押赴武昌紫阳湖畔。临刑前，唐才常大义凛然，毫无惧色，口出一联：
“七尺微躯酬故友，一腔热血溅荒亡。”
他追随谭嗣同亡魂西去，实现两人生前“生同志，死同烈”的誓言。这位“新世纪率先倒下去的英雄”逝世时年仅33岁，现今浏阳市的“才常路”就是为了纪念他而命名的。