“我将于茫茫人海中访我惟一灵魂之伴侣，得之，我幸；不得，我命，如此而已。”这就好像是信条贯穿着徐志摩一生的奔波和爱恨之中。对于林徽因，在这句话中一字未提，但他却在行动上自始自终地表现出了一个探寻者应有的努力和坚持。
办完离婚手续匆忙回国的徐志摩不得不发呆。“但是，徐志摩并没有从此失去林徽因，在此后的岁月里，他们共同创办新月社，编辑出版新派诗集。这时是林徽因写作生涯的开始，她写出了最早的一批诗歌、短篇小说和散文。据梁思成说，她第一次发表的作品是奥斯卡·王尔德的浪漫派散文诗的译文：《夜莺和玫瑰》。
２０世纪２０年代初北京的文化活动是非常活跃的，尤其对于来访的西方文化使者表现得特别友好。徐志摩和林徽因负责组织了提琴家弗里茨·克莱斯勒一次非常成功的音乐会，那是一位西方艺术家首次把西方著名的古典音乐节目带到中国古都来上演。１９２４年４月，北京迎来了印度诗人泰戈尔。泰戈尔是梁启超、蔡元培以北京讲学社的名义邀请来华访问的。讲学社委托徐志摩负责泰戈尔访华期间的接待和陪同，并担任翻译；王统照负责泰戈尔在各地演讲的记录和编辑。新月社成员用英语赶排了泰戈尔的诗剧《齐德拉》。
４月２３日，泰戈尔乘坐的火车在震耳欲聋的爆竹声中抵达北京前门车站。梁启超、蔡元培、胡适、梁漱溟、辜鸿铭、熊希龄、蒋梦麟等前往车站迎接。泰戈尔在北京的时间里，日程安排得很满。他出席了社会各界的欢迎会和座谈会，到北大、清华、燕京等几所大学作了演讲，拜会了末代皇帝溥仪。林徽因始终伴随在泰戈尔身边，参加了所有这些活动。当时媒体报道说：“林小姐人艳如花，和老人携臂而行，加上长袍白面、郊荒岛瘦的徐志摩，犹如苍松竹梅的一幅三友图。”
当年５月８日，新月社为了庆贺泰戈尔６４岁生日，在北京协和大礼堂举行晚会，祝寿会的压轴戏，是观看新月社用英语演出泰戈尔的《摩诃德婆罗多》改编的抒情诗剧《齐德拉》。剧中，林徽因饰公主齐德拉，张歆海饰王子阿顺那，徐志摩饰爱神玛达那，林长民饰春神伐森塔，梁思成担任舞台布景设计。这让林徽因与徐志摩成为了公众的焦点。
演出开始前，林徽因在幕布前扮一古装少女恋望新月的造型，雕塑般地呈现出演出团体———新月社。舞台上两情依依的感觉鼓励着徐志摩，两人是那样默契、和谐，仿佛又找回了在康桥时候的那种融会贯通、相亲相爱的感觉，以至于连不懂英文的梁启超都看出了端倪，有点恼火，更不用说梁思成了。
演出结束后，泰戈尔走上舞台。他身穿朴素的灰色印度布袍，雪白的头发，雪白的胡须，深深的眼睛一扫连日的倦意。他慈爱地拥着林徽因的肩膀赞美道：“马尼浦王的女儿，你的美丽和智慧不是借来的。是爱神早已给你的馈赠，不只是让你拥有一天、一年，而是伴随你终生，你因此而放射出光辉。”
这样的经历，使得浪漫气质的徐志摩将原先在英伦时就保有的对林徽因的美好印象，发酵成了一种欲罢不能的恋情。林徽因选择哪一个，在当时大概是一些人茶余饭后的绝佳谈资，也是小报花边所热衷侦探的结果。
５月１７日，林徽因与徐志摩见面，这次的相见，林徽因明确了自己的心意，说好从此“分定了方向”，“各认取个自生活的模样”。５月２０日夜，泰戈尔离开北京前往太原，然后赴香港经日本回国，徐志摩一路随行陪同。林徽因、梁思成和许多人一起到车站送行。送别当天，站台上熙熙攘攘全是送别的人群，林徽因也在其中，访问期间，林徽因一直不离泰戈尔左右，使他在中国的逗留大为增色。泰戈尔为林徽因作了一首诗以为留念：
天空的蔚蓝
爱上了大地的碧绿
他们之间的微风叹了声“哎！”
徐志摩在车厢里看着前来送行的林徽因，心里痛苦至极，想到此去各分东西，相见无期，他急忙掏出纸笔，想在火车开动前写一封信交给林徽因：
“我真不知道我要说的是什么话，我已经好几次提起笔来想写，但是每次总是不成篇。这两日我的头脑总是昏沉沉的，开着眼闭着眼只见大前晚模糊的月色，照着我们不愿意的车辆，迟迟的向荒野里退缩。离别！怎么能叫人相信？我想着了就要发疯：这么多的丝，谁能割得断？我的眼前又黑了……”
但书未竟而车已行，徐志摩失去机会，更增伤感，眼泪顿时涌了上来。坐在一旁的恩厚之看在眼里，拿过这封没写完的信，放在自己的文件包里，车厢外有人大声喊道：“徐志摩哭了！”
事实是，徐志摩在北京目睹了林徽因和梁思成的爱情之后，而林徽因和梁思成赴美留学的一切手续都已办好，不日即将起程，希望日趋破灭，有诗为证：
请听我悲哽的声音，祈求于我爱的神：
人间哪一个的身上，不带些儿创与伤！
哪有高洁的灵魂，不经地狱，便登天堂：
我是肉搏过刀山炮烙，闯度了奈何桥，
方有今日这颗赤裸裸的心，自由高傲！
这颗赤裸裸的心，请收了吧，我的爱神！
因为除了你更无人，给他温慰与生命，
否则，你就将他磨成齑粉，散入西天云，
但他精诚的颜色，却永远点染你春朝的
新思，秋夜的梦境，怜悯吧，我的爱神！
这首诗题为“Ａ Ｐｒａｙ”，意为“一个祈祷”，发表于１９２３年７月。在这首诗里，诗中的“爱神”就是林徽因，他仿佛是在告诉林徽因：为了你我才离婚的，请你接受我经过努力才有的对你的自由的恋爱吧！将恋爱对象称为“爱神”，而祈求对方给予爱，是浪漫主义诗人的惯技。
祈祷没有结果，随后托泰戈尔替他求情也没有成功，阴差阳错，命运终是没有笑对徐志摩。１９２４年６月，林徽因和梁思成双飞美国，出国留学去了，徐志摩彻底幻灭了。同样有诗为证：
我梦见你——呵，你那憔悴的神情！
——手捧着鲜花腼腆的做新人；
我恼恨——我恨你的负心，
我又不忍，不忍你的疲损。
你为什么负心？我大声的呵问，——
但那喜庆的闹乐侵蚀了我的恚愤
你为什么背盟？我又大声的诃问——
那碧绿的灯光照出你两腮的泪痕！
仓皇的，仓皇的，我四顾观礼的来宾——
为什么这满堂的鬼影与遣骨的阴森？
我又转眼看那新郎——啊，上帝有灵光！——
却原来，偎傍着我爱，是一架骷髅狰狞！
——徐志摩《一个噩梦》
其后徐志摩在文学中倾向于“分行的抒写”，也是由林徽因的恋情引发而起的。他在《猛虎集·序》中谈到自己的写诗经历时说：
“整１０年前我吹着了一阵奇异的风，也许照着了什么奇异的月色，从此起我的思想就倾向于分行的抒写。”又说，这个时期“我的诗情真有些像是山洪暴发，不分方向的乱冲。那就是我最早写诗那半年，生命受了一种伟大力量的感撼，什么半成熟的未成熟的意念都在指缝间散作缤纷的花雨”。这篇序文是１９３１年写的，整１０年前正是徐和林在伦敦热恋的时节。
此时，林徽因亦通过小说，对徐志摩与她的感情，作了解说。这是林徽因的第一篇小说，题为《窘》，写于１９３１年６月。
小说写一个中年知识分子爱上了朋友的一个女儿。天真、活泼的女孩子没有理解“叔叔”对她的特殊感情，只是把对方当做一个可爱的“叔叔”而已；中年知识分子感到这种难以启齿的特殊情感，使他“窘极了”，既不能对女孩子表达，也不能让朋友知道。小说最后以这个中年知识分子匆匆离开朋友家、离开北平南下结束。小说主要是以男主人公为叙事视角，对他复杂的心理描写，较为生动，但艺术上不很成功，算不上是一篇优秀小说。可以推测，这显然是写作者与徐志摩当年在英国伦敦交往的一段往事，只不过将故事发生的地点移到了北平，男主人公的年龄略大了些，而那个女孩子的年龄似乎也小了些。
林徽因为什么要写这篇小说，并且经徐志摩的手发表在当年９月的《新月》杂志上？况且又是以真名发表的？她当然知道：对她和徐志摩当年感情交往略知一二的圈子中的朋友们，一眼就能看出这篇小说的真实的影子，她同样不知道：此时外面又有了关于她和徐志摩的“谣言”，那么她为什么这个时候以真名发表这样的小说？
也许，林徽因的目的正是为了告诉人们她和徐志摩当年交往的“真相”，意在纠正关于此事的种种传说，这个推测，也能说明这篇小说对事实进行的很有分寸的艺术加工。一方面肯定了徐志摩对自己的特殊感情，并在小说中把这种感情表现得“发乎情，止乎礼”，不致于使徐志摩感到难堪。另一方面，通过对女孩子天真、纯洁的描写，说明自己当年并没有把徐志摩的感情当做爱情，根本没有理解这种感情的能力与年龄。如果不是出于“澄清事实”的这种辟谣的目的，林徽因不会这样有意识地对事实真相进行艺术加工。
因为我们知道，这篇小说和我们上面分析的《那一晚》、《仍然》，差异很大。同时创作的作品，为什么在诗中和在小说中会有这样的差异？答案只能是“诗言志”，而小说则是为了辟谣；以笔名发表的诗，真正的读者是徐志摩，而以真名发表的小说，读者则是他们两人之外的那些关心此事而又对此事略有所知的人们。聪明的徐志摩不会看不出这种区别，也不会不能理解林徽因写作《窘》的良苦用心。
对徐志摩来说，没能和林徽因成为“神仙伴侣”，是他终生的遗憾，并且是带着这种遗憾离开人世的，真可谓“此恨绵绵无尽期”。时间不会因遗憾而停止，每个人都还有自己的一段人生要去过，只有记忆在时间和人生中越发显得沉重，就像黑白的老照片一样深深地、深深地印在心底。
１９２４年秋，在新月社的活动中，徐志摩结识京师名媛陆小曼，两人很快坠入爱河。陆小曼是北京大学教授王庚的妻子，容貌美丽，喜欢交际，对徐志摩的才情很是倾慕，而徐志摩也为她的风情所迷倒。两人经历一番曲折后，于１９２６年１０月在北京结婚。他们请梁启超做证婚人，本来梁启超不愿意做，无奈胡适再三劝说，最后只好答应。然而，令徐志摩大吃一惊的是，在婚礼上，梁启超对他和陆小曼二人大加训斥。
他说：“徐志摩，你这个人性情浮躁，所以在学问方面没有成就。你这个人用情不专，以致离婚再娶。以后务要痛改前非，从新做人！”
“徐志摩、陆小曼，你们听着！你们都是离过婚，又重新结婚的，都是过来人！这全是由于用情不专。以后要痛自悔悟，希望你们不要再一次成为过来人。我作为你徐志摩的先生——假如你还认我为先生的话——又作为今天这场婚礼的证婚人。我送你们一句话，祝你们这是最后一次结婚！”
徐志摩还没听完就面红耳赤，十分难堪，而陆小曼则因突如其来的训斥快要晕倒。后来多人劝说，梁启超才作罢。
１９２７年１月，胡适为完成哥伦比亚大学哲学博士学位的最后手续再次赴美。到达美国不久，他便收到林徽因寄来的信，邀请他去费城教育会演讲。林徽因的主要目的是想与胡适谈谈，以了解国内的一些情况。她写道：“我这３年残酷的遭遇给我许多烦恼和苦痛。我想你一定能够原谅我对于你到美的踊跃。我愿意见着你，我愿听到我所狂念的北京的声音和消息，你不以为太过吧？”胡适应约前来会见林徽因，谈话中必然谈及徐志摩和陆小曼。对于他们的婚事，胡适一开始也不很同意，可是后看到他们俩爱得你死我活，历尽艰难，因而十分同情和理解。
对于徐志摩结婚，林徽因的心情还是很复杂，很微妙。在３月份给胡适的信中说：“那天所谈的一切——宗教、人事、教育到政治——我全都忘不了的，尤其是‘人事’。一切的事情我从前不明白现在已清楚了许多，就还有要说要问，也就让他们去，不说不问了。‘让过去的算过去的’这是志摩的一句现成话。”
她还说：“回去时看见朋友们替我问候，请你回国后告诉志摩我这３年来寂寞受够了，失望也遇多了，现在倒能在寂寞和失望中得着自慰和满足。告诉他我绝对的不怪他，只有盼他原谅我从前的种种的不了解。但是路远隔膜，误会再所难免的，他也该原谅我。我昨天把他的旧信一一翻阅了，旧的志摩我现在真真透彻地明白了，但是过去，现在不必重提了。我只求永远纪念着。”
林徽因对徐志摩的感情只是存在于一定的限度之内。这里有理性的约束，也因为感情本身并没有达到冲决一切的程度，对于自己的现在和未来，林徽因还跟胡适做了详细的述说。她在信中说：“如你所说的，经验是可宝贵的，但是价值的经验全是痛苦换来的，我在这３年中真是得了不少经历，但也够苦了。经过了好些的不同的环境和心理，我是如你说的老成了好些，换句话说便是会悟了从青年的Ｉｄｅａｌｌ ｓｔｉｃｋａｓｅ（理想主义阶段）走到了成年的ｒｅａｌｉｓｔｉｃ（现实主义阶段），做人便这样做罢。Ｉｄｅａｌｉｓｔｉｃ的梦停止了也就可以医下了许多ｖａｎｉｔｙ（虚荣）这未始不是个好处”，“照事实上看来我没有什么不满足的”。
这是对自己心境的准确描绘。由这段话可以看出，经历了这么多的变故，少女时代的林徽因已