双氰是对称的简单四原子线型分子，其对称性质与几何形状和当时研究的相当成熟的同核双原子分子非常相似，吴学周认为：以这种分子作为模型化合物，考察原子数目增加给光谱带来的变化规律以及怎样由这些变化了的复杂光谱中提取有用的分子信息，对于复杂分子的光谱研究具有理论与实践上的指导意义。就这样，他经历了几个春秋，实验上精益求精，紫外吸收池从50cm最后增长到3000cm。摄谱装置的分辨率也一再提高，首先在182～230nm区确定现称为A→X的带系，以后又在240～302nm区发现一个新的弱吸收带系，在整个203～302nm的光谱区内，鉴认了九百多条吸收带。实验之精细令行家无不惊叹。吴学周等根据红外与拉曼光谱的数据，第一个确定了双氰分子的基频振动频率。从电子光谱，他发现C-N键伸缩振动频率在电子激发态时变小，而C-C键伸缩振动频率在激发态时增大，从而推出电子激发态中的双氰具有N-C-C-N型结构。他率先阐明了电子吸收光谱在研究分子激发态时的意义，尤其是对激发态分子结构的推断为后来利用共振拉曼光谱研究激发态位能面提供了思想基础。关于双氰分子的振动基频归属，在这个时期是有争论的，为此，在1935年的《中国化学会志》发表他与柳大纲、朱振钧有关XCN和XCCX线型分子的力常数计算公式时，修正了一个基频。对奥耶肯（Eucken）和贝尔夫拉姆（Berfram）由比热给出的力常数值与归属，吴学周曾在德国《物理化学》杂志上载文评述，由变形振动及其相互作用力常数的计算指出它们的归属是错误的。
双氰分子紫外光谱的研究成功，增强了吴学周对光谱研究的信心，他计划以C2H2为对象，通过温度对光谱变化来确认哪些跃迁来自振动基态，哪些来自振动激发态，拿这两组谱带的频率差与红外和拉曼光谱的结果进行比较；利用分辨率高的光栅摄谱仪来分析某些谱带的转动结构，以了解电子跃迁的本质和振动选择定则。后因抗日战争，只完成了第一步设想。他与柳大纲等人在乙炔低于243nm的短波紫外区内，分辨出可归属为A→X系的1000多条谱带和谱线以及许多转动线。三个带系的强度与温度无关，他认为这些跃迁起始于电子基态中的振动基态。这些谱带间的频差580cm－1实际上是电子激发态的振动v4（Eu）。七个主要带系的频率差1050cm－1，可归结为这个激发态中的v5振动的泛频2v5。利用光谱的温度效应来鉴别谱带系的起因对电子光谱的研究具有普遍意义。
在上述工作的基础上，吴学周从两个方面开拓他对紫外光谱带系的研究：一是考察不对称线型和非线型分子，一是原子数更多更复杂的对称线型分子。前者如HNCO、CH3NCO、C2H5NCO、C6H5NCO、CH3SCN、C2H5SCN、CH3NCS和C6H5NCS，后者如丁二炔等。上述这些论文均已载入赫兹堡在光谱方面的名著中，有两篇被《分子光谱与分子结构，卷Ⅱ：多原子分子的红外与拉曼光谱》所引用，七篇被《分子光谱与分子结构，卷Ⅲ：多原子分子的电子光谱与电子结构》所引用。
吴学周是我国最早把光谱数据应用于分子常数和热力学函数计算的光谱学者。如氰酸、氰酸酯、异氰酸酯和卤化氰分子的解离能的确定；HCN、ClCN、BrCN、ICN、C2N2和C2H2等分子在298K的熵值计算，对光谱研究也是有指导意义的。
吴学周在开展光谱基础研究的同时，就注意了这门学科在物理化学研究中的应用。例如，从丁二炔在近紫外区吸收光谱有某些规律与双氰分子类似，确认两者在分子结构上的类似性；由丙酮醛的吸收光谱研究，探讨了共轭C＝O对吸收带的频率与强度的影响；比较氰酸的分立谱与伯、仲和叔胺的光谱确定它的几何结构应为H－N＝C＝O，并从连续谱的比较推断氰酸甲酯、乙酯和苯酯的结构类似。把结构与光谱参数联系起来正是后来应用光谱的基础。在对硫氰酸酯和异硫氰酸酯的吸收光谱考察中，基于每个分子具有两个连续吸收区，求出两种解离能，并认为解离成烷基或芳基、硫氰酸基或异硫氰酸基是初始光化学过程。在装备了红外光谱仪以后，又开展了红外与紫外光谱在化学反应中的应用，例如，用光谱监视聚丙烯腈热处理中的特征基团的产生，脱氨反应和分子内部的环化，阐明了反应机理，指出热处理产物是含多核吡啶骈环、结构杂乱的高聚物，而不是理想的均一规整的大共聚体系。
吴学周除了在分子光谱的研究中做出世界性的贡献外，在物理化学的其他领域也有不少成就，20世纪30年代初期在电化学方面的先驱工作，20世纪40年代反应动力学的研究，以及配合光谱研究所建立的定量测试方法都有独到之处，不少方法为后人所采用。
培养分子光谱人才，积极推进光谱学学术研究吴学周是一位优秀教育家和杰出的科研组织者。新中国成立以后，百废待兴，最急的是要有一定数量的专家来满足国家经济建设的恢复和发展以及科学事业的需要。吴学周来长春不久，就与长春综合研究所联合举办有25个单位参加的“X射线探索学习会”，有62个单位参加的“极谱分析会”。1954年应化所成立后，又举办了有54个单位参加的“光谱分析学习会”，为全国培养了大批科技骨干。1958年创办了长春化学学院和附设的化学学校与技工学校，由唐敖庆、钱保功、孙家钟、吴钦义等著名教授为光谱班讲课，先后为科研单位和高等院校培养了一百多名核磁共振、分子光谱、原子光谱和X－衍射结构研究人员。1978年吴学周以分子光谱专家的身份冷静分析我国在这个领域的状况：进口光谱仪器很多，但分子光谱研究的论文却寥若晨星，有学术创见的论文则更少，有忽视理论和基础研究的倾向。于是在吴学周的倡导、筹备和主持下，受中国化学会的委托于1980年在长春举办了分子光谱基础理论学习讨论班，江元生和胡皆汉、王宗明、辛厚文等学者参加了讲学和讨论。吴学周不顾八十岁的高龄，对激光产生的理论与实践背景、激光拉曼光谱的进展等问题做了非常精辟而生动的讲演。
吴学周认为，一门学科的发展，应该是理论、技术和应用三位一体，相辅相成。我国要想在科技领域中跻身于世界强国之林，必须全面发展，也只能全面发展。作为一个分子光谱研究的化学家，早就希望有国产的分子光谱仪器，20世纪60年代初，长春光机所试制成功红外光谱仪，但拉曼光谱仪却长期无人问津；60年代后期，激光拉曼光谱是分子光谱领域内最富活力的一个研究方向，当时我国虽然在光学、激光、电子和机械方面都有相当基础，有能力自己研制这种仪器，可惜因为文化大革命而未能实现。70年代初，在吴学周倡议下，长春光机所、北京第二光学仪器厂和上海有机所等几个单位，通力协作，使国产的第一台激光拉曼光谱仪终于问世。在我国恢复研究生的招生制度时，吴学周虽已是年逾古稀，身患重病，繁忙的科研管理组织工作与社会活动几乎消耗了他全部精力，但他仍招收了几名研究生，并为他们的研究课题定方向，进行细致的指导。他对青年研究人员和学生，注重启发式的提问，鼓励创新精神，一再告诫“实验，要仔细、严格；论据，要充分、严谨；对困难和问题，要锲而不舍、顽强拼搏”，“问题解决了，知识和能力就积累和提高了”。
吴学周认为，办好研究所要抓三件大事：一是选择好研究课题；二是要有一支训练有素具有高科学水平的研究队伍；三是具备良好的实验设施。而确立研究方向是关键。他借鉴国内外的经验，根据国家建设的需要和科研发展的趋势，对应化所的研究方向不断进行调整和更新。先后建立了超纯物质及稀土元素分析、辐射化学和激光化学等十余个新的研究室，使应化所逐渐形成包括无机化学、分析化学、物化与结构、有机高分子四大中心的综合研究机构。并先后组织力量在合成橡胶、塑料、胶粘剂、稀土材料、电分析化学、有机结构、痕量分析、催化和激光分离同位素等多方面攻关，取得很大的成绩。鉴于这些项目成就对国家科技事业的贡献，长春应化所曾荣获国家科技进步奖特等奖1个、一等奖1个，国家发明奖和自然科学奖二等奖6个、三等奖10个。而院、部和省级奖励多达数十个。20世纪80年代后期应化所先后成立了“稀土化学和物理”、“电分析化学”和“高分子物理”三个开放性实验室。吴学周在这方面的业绩，正如赫兹堡教授在1983年12月他逝世时从加拿大打来的唁电那样：“他在应用化学方面的后期工作，包括长春（应用化学研究）所的建立，将成为他事业的丰碑。”
吴学周在我国科学事业中的功绩是有口皆碑的，自1939年开始，他曾8次被选为中国化学会理事或常务理事，并担任过该会物理化学委员会主任委员。他于1955年被选为中国科学院数理化学部委员；1957年被任命为国务院科学规划委员会化工专业组副组长；1978年由国家科委聘为化学组成员；1979年兼任中国科学院环境化学研究所所长；1980年任中国科学院环境委员会副主任，同年又当选为吉林省科协主席。曾担任过中国大百科全书环境科学卷主编，《分析化学》《应用化学》和《应化集刊》等出版物的主编。在长春应化所筹办过全国第一届“物质结构”、“电化学”，第二届“高分子化学和物理”以及其他全国大型学术报告会。对发展祖国科学、繁荣学术做了许多组织领导工作。
吴学周不仅是一位科学家，也是一位著名的社会活动家，他是九三学社吉林省委员会创始人之一，长期担任九三学社长春市委员会主任，并于1956～1978年任九三学社中央委员会常务委员，曾任吉林省政协副主席，省人大常委会副主任，全国政协委员，全国人大第二、三、五、六届人民代表，利用这些庄严的讲台，他一再大声疾呼要重视“科学对经济发展的促进作用”，“改善中青年知识分子的工作和生活条件”，建议“国家要采取有力措施，搞好智力开发”，“对有贡献的中青年科学家，不要让他们兼职太多，从而夺去他们创业的年华”。他从自已一生的经历和我国科学事业走过的坎坷道路，坚信只有在中国共产党的领导下，只有社会主义中国才能实现“科学救国”、“科学强国”的理想。在他逝世之前，吴学周光荣地加入了中国共产党，实现了他多年的夙愿。