为了发挥集体智慧，形成学术领导中心，大连石油所于1955年9月在中国科学院第一个成立了所“学术委员会”。经过10年的发展，建成了包括催化、近代分析、化工等学科的近千人的大型研究所。
为发展多相催化基础研究提出表面键理论
自上个世纪20年代起各国催化研究工作者围绕预见催化剂活性、探讨催化作用本质等问题开展了大量的研究工作，各国学者纷纷提出各种催化理论或见解。人们将催化剂比喻为化学变化中的“点金石”，而催化理论是寻找“点金石”的“魔棒”。建国十年来，在石油炼制、人造燃料等大量的实践基础上，1960年张大煜在上海召开的中国科学院学部大会上作了《多相催化研究中的表面键理论研究》的学术报告。而国际上表面键理论直到70年代随着新的表面物理实验方法在催化研究中的应用才逐步形成。
当时，我国催化研究状况正如1959年在第一届全国催化学术报告会议上吴有训副院长所谈及的那样：“我们不仅已能仿制和掌握国外成熟的催化剂和先进技术，而且对国外处于探索阶段和初露苗头的催化剂研究，也能根据国家需要，集中力量在短期内取得突破。”张大煜感到在新形势下需要尽快加强催化理论研究，为催化剂研制工作持续发展创造条件。但是，张大煜发展表面键理论的历程并不平坦。早在中华人民共和国成立前，张大煜即对催化过程深感兴趣，在国民经济恢复时期，石油研究所内主要接受应急任务，基础工作还相当薄弱，他当时亲自兼任一个课题组长，从物理吸附开始逐步开展有关催化基础研究，首先利用日本人留下的一些玻璃活塞和真空泵，建立了国内最早的两套BET真空吸附装置，又专门请玻璃细工刘兴信（后来任副总工程师，成为玻璃吹制技术专家）来所工作。在国内首先试制成功了真空活塞、石英弹簧以及高真空扩散泵。1955年制成压入水银测孔仪，配合其他大型仪器的建立，初步具备了催化基础研究条件。1953年开始催化剂物性的测定，以后又进一步开展了催化反应机理和动力学的研究，在工业催化剂载体的物理化学结构对催化剂活性关系研究中发现载体（如硅胶、氧化铝、活性炭、硅藻土等）对催化剂有重要影响。1955年，在钴催化剂制备中发现钴硅复合物含量不同时会强烈地影响催化剂的还原和空隙结构。由于水煤气合成反应受扩散控制，因而孔结构会强烈影响催化剂的活性、热稳定性和寿命，从而提出了催化剂制备时对孔隙结构的控制问题。在此基础上还研究了水煤气合成熔铁催化剂的还原和生成孔隙结构问题。1957年开始化学吸附的研究，在上述钴催化剂上阐明了氢气、一氧化碳吸附与反应性能间的关系。此外还从化学吸附等压线等实验事实出发归为甲、乙、丙三种吸附类型，讨论了表面不均一性所产生的能量图谱，并推论丙型吸附可能与反应活性的关系密切，加上以后大量催化实验事实的积累和对文献中日益增多的数据的总结，逐渐形成“表面键”理论。
催化反应特点，在于至少反应物之一与催化剂表面发生了作用而形成“化学吸附键”，此键在本质上与化学键相同，而又区别于一个分子内的化学键。由于催化剂表面所固有的或诱生的不均一性所形成的表面键在键角、键长与键能上会有很大的不同，从而形成一个表面键谱图。强表面键是弱表面键存在的基础，不强不弱的键在反应中起主要作用，较弱和较强部分都困难于活化而不易发生反应。如何得到表面键谱图以预言催化剂活性，这是表面键理论要解决的关键问题。1962年组织开展这一工作时，微观的表面测试工具，有的尚在初期应用阶段（如红外光谱），有的仍在研制（如各种能谱仪），因而测量表面键谱尚有困难。当时，一方面是从表面振子模型出发，从理论上分析表面覆盖度对催化反应的影响，同时测量在反应条件下表面的真正覆盖度，从而设法求得在这种覆盖度下表面键能；另一方面研究吸附等压线的规律，试图以等压线的某些特征判断表面覆盖度与反应之间的关联，研究吸附热与表面键的联系。从表面振子模型出发，推出了吸附等压线上极大处温度与催化剂德拜温度接近。在实验上进行了铁、镍等催化剂的一系列等压线的测定，包括与吸附和混合吸附等压线；第三方面是反应机理的研究，如甲酸分解机理随表面键强弱的变化而不同。在镍催化剂上乙烯加氢机理研究中，探讨预吸附氧对表面键的影响。当时还进行了铂、镍催化剂上吸附一氧化碳的红外光谱研究，以期从微观角度接近表面键问题，1964年后他又提出了表面振子模型如何发展，覆盖度与表面键有什么规律，如何沟通催化剂微观和宏观的表征参数等比较深入和具有吸引力的研究课题。
“文化大革命”时强调应用研究，停止研究“表面键”后，张大煜承担了合成氨原料气净化新流程三个催化剂攻关任务并任组长，经过研究所和化工设计、生产部门的大力协作，发挥催化基础积累的作用，不到一年，就研制成功了三个高效催化剂并在工业上迅速推广，为我国合成氨工业的技术改造做出了重大贡献，被国家经委、科委誉为协作攻关成功的典范。
科学组织工作中的远见卓识
张大煜十分重视从实际中提出应用性很强的课题，也安排必要和可能的基础研究。在集中力量开展石油化学的研究中带动了催化和色谱两门学科的发展，并在国内形成了自己的特色，为后来的发展奠定了良好基础。1957年科学院党组书记张劲夫去该所检查工作，总结了“任务带学科”的经验并在全院推广。
早在1956年制定12年科学技术发展远景规划时，周恩来总理就一再提出科学院要十分注意基础研究，建国十年来，张大煜在完成应用研究任务过程中一再感到基础研究是一个薄弱环节，此时产业部门石油化学研究队伍业已成长，为避免研究工作中的重复，并提高研究水平，1960年，张大煜提出了表面键理论，以加强基础研究。
1961年11月，大连石油研究所正酝酿改名为化学物理所时，所内一度思想比较混乱。张大煜和当时的所党委书记曹伯纯一起，在发扬民主、集思广益的基础上，明确了化学物理所的方向、任务和主要发展的科学领域（催化、色谱、燃烧和动力学，金属有机、化工和物质结构组成综合的研究力量和建立强有力的技术系统），并制定出化物所的长远规划，这对化物所成立后的建设和发展起了十分重要的作用。在此期间，张大煜总结出科学组织工作中的六大关系①处理任务和学科的关系，以任务带学科，学科的发展促使为国家解决更多更大的任务；②挑选任务和课题应以国家“最重要”的为前提，本着我们“最合适”的尺度，严肃灵活地挑选；③“赶与超”、“远与近”、“大与小”等关系；④集中与分散的关系；⑤学术民主与学术领导两方面的统一关系，就是领导、专家、群众三结合；⑥处理专业研究和设计、生产单位的关系。
在蓬勃开展工业学大庆的群众运动中，化物所进入了一个空前的全盛时期，1966年初被中国科学院和中共中央东北局树为大庆式的“红旗单位”。郭沫若院长和国家科委韩光等领导都曾到化物所进行考察。郭沫若还写了《水调歌头》一阙以示嘉勉，其下阙云：“出成果，驱虎豹，御熊罴，赶超任务，重担争挑乐莫支。攻破尖端堡垒，满足国民经济，接力把山移，永蓄愚公志，长颂冬云诗。”
正当张大煜带领化物所全体职工奋发图强，攀登科学高峰之时，“文化大革命”开始了，化物所的科研人员受到了摧残，科研工作受到了破坏。张大煜被迫停止参加科研工作，但他坚信乌云终会过去，1972年，他获得“解放”。当时，他获悉美国科学家发明了丙烯氨氧化催化剂，在此启发下，1973年他提出了建立“催化剂库”的建议，组织力量对国内外各种类型的工业催化剂开展规律性的研究。这个建议得到研究人员和中国科学院领导的支持。他还写成国外工业催化剂的研制中“理论走在前头”的成功的10例提纲，意在科研人员中引起学术讨论，以改变当时科研工作的混乱局面，加强学科建设和基础研究。1973年，他又受到“四人帮”的反复批判，身心受到了严重的摧残，“催化剂库”的设想也随之夭折。
1976年10月，“四人帮”打倒以后。张大煜以十分欣喜的心情迎接新的工作，他回忆道：“我深深庆幸这是中国人民的第二次解放，十余年来的经历，虽然我在家庭和身心两方面都受到很大的损害，但我们要以春蚕吐丝的精神，有一分热，发一分光，在有生之年为党为人民多做一点力所能及的事情，为祖国的现代化贡献力量。”
张大煜晚年还热情支持开展新的科学领域的研究，如磁场对化学反应影响等基础研究，他看到胶体界面科学在三次采油中的重要作用，热情关心并支持强化采油中界面现象这一新的研究领域的开拓，直到他病逝之前，仍然为恢复和发展表面键的研究而呕心沥血。