韩愈元和六年（811年）秋天，奉调由东都返回长安，被授予职方员外郎一职，负责管理有关军事地图等资料。属于一个闲职，当时的韩愈是兴奋的。韩愈第二年二月，因为华阴县令柳漳辩罪鸣不平，被加以妄论之罪，由职方员外郎贬为国子博士。这是韩愈第三次担任博士之职。于是，他写了一篇《进学解》，以国子先生与学生的对话方式，表达了自己怀才不遇的心情。文章首先写一位博士先生教诲学生“业精于勤而荒于嬉，行成于思毁于随”。他还告诉学生，时逢世道圣明，有司公正无私，只要“业精”、“行成”，是会有光明的前程。然后又借用学生之口，写博士先生的不幸遭遇。学生挖苦博士先生在骗人，说：“先生你夜以继日，又读经，又着述，学问道德以及对儒学的功绩都非常突出，结果自己却仕途艰难，屡遭贬抑，以至于儿子受冻，老婆挨饿，你自己呢？头也颓了，牙也豁了。”这篇文章实际上是韩愈借学生之口在诉说自己的遭遇，埋怨朝廷不信任，有司不公平。韩愈这篇自喻的牢骚文章，竟博得了当朝宰相的同情和赏识，于元和八年（813年）春提升韩愈任比部郎中、史馆修撰。任命诏书还把韩愈的道德文章称赞说：“太学博士韩愈，学术精博，文力雄健，立词措意，有班（固）马（司马迁）之风，求之一时，甚不易得。加之性高道直，介然有守，不交势力，自致命望。”此时韩愈的文采声望不仅得到士林的称颂，也得到朝廷的首肯。掌修国史的修撰必须有登朝朝官担任，让韩愈担任修撰，就给他加上一个相当的职衔比部郎中。
在他撰写的墓志铭一类文章中，不落谷套，褒贬得宜，所以，当他担任史官后，不少亲朋好友均寄以厚望，给以鼓励。瞻前顾后，对史官一职犹疑畏缩。他在《答刘秀才论史书》一信中，列举了历史上史官的悲惨下场，说孔子作《春秋》，却辱于鲁、卫、陈、宋等诸侯国，最后不遇而死；司马迁作《史记》，卒受腐刑；班团着《汉书》，后受牵连，死于狱中；南朝宋之史学家、《后汉书》的作者范晔也死于非命……最后，韩愈得出结论说：“夫为史者，不有人祸，则有天刑。”表示对这种充满杀身之祸的差事“岂可不畏惧而轻为之哉”。他认为，唐朝立国已有200年，其间“圣君贤相”、“文武之士”不可胜数，一人实难胜任修史任务；况且有关事迹记载，情况复杂，如果草率作传，混淆善恶，不仅心中有愧。在韩愈看来，宰相所以让他做史官，只是照顾自己老穷无能，暂且加一荣誉职务而已，并不是真的要他修史。总之，韩愈不想就任此职。
此信抄本不久就被远贬永州（治所在今湖南零陵）的柳宗元看见。韩愈与柳宗元虽然政治观点不完全一致，但二人私交深厚，他俩曾同朝为官，彼此都很敬重，有过相约将来着史的愿望。他了解到韩愈的想法后，既失望，又气愤，感情十分复杂。他当即给韩愈复信，提出严肃、尖锐而诚恳的批评。他坦真地对韩愈说：“退之宜更思，可为速为；果卒以为恐惧不敢，则一日可引去。”柳宗元的真实想法是：韩愈应该当仁不让，担负起修史的重任。在当时“学如退之，辞如退之，好议论如退之，慷慨自谓正直行行焉如退之”的人不多，要写好“唐之史”，除你韩退之“卒无可托”。在柳宗元的诚恳批评和积极支持下，韩愈同意了他的意见。第二年，韩愈又被授于知制法，他完成了《顺宗实录》五卷的修撰任务。
韩愈在长安任京官期间，有了固定的俸禄收入，并在长安靖安里购置了住宅，其生活有了明显的改善。
韩愈虽然仕途历经曲折，他没有因个人失意而消沉，一颗报国之心没变。在政治上，他始终主张削平叛乱的藩镇，维护国家的统一和社会的安定。唐宪宗即位以后，力主讨伐军阀割据，取消宦官监军的弊制，起用正直和敢谏之臣，使国家出现了自安史之乱以来少有的中兴气象。还在元和元年（806年）九月，当朝廷平定川西军阀刘辟的捷报传到长安时，刚刚从江陵返回京师不久的韩愈闻之大喜，与孟郊一起写成《征蜀联句》，对此役的胜利给以热情歌颂。他的许多散文也突出了沤歌国家统一、反对分裂割据的爱国主题。在韩愈担任史馆修撰和知制浩期间，朝廷正在酝酿平定淮西（军镇治所在今河南汝南）军阀。
淮西军阀吴少阳卒，其子吴元济元和九年（814年），自领军务，抗命作乱，叛军一度惊动了东都洛阳。唐宪宗元和十年（815年）春，下诏征调十六支军队讨伐吴元济。一些人主张赦免吴元济，请求唐宪宗停止征伐。韩愈则坚定地认为讨吴不能动摇。他上奏《论淮西事宜状》，比较全面地论述了征伐淮西的有利条件和各项策略。首先分析了当时的政治军事形势：指出吴元济自叛乱以来，财力、兵力消耗严重，他以淮西“三小州残弊困剧之余，而当天下之全力，其败破可立而待也”。对取得平叛战争的胜利充满信心。他建议朝廷勿事犹疑，果断行事。”他认为久拖不决，半途而罢，不仅影响朝廷威望而且耗费巨大。所以要抓住时机，当断即断。他认为：作为统帅要尽力于前，参谋要尽心于后，内外要互相配合，这样“其功乃成”。他提出用兵过程中的一些具体主张与策略，如就地解决兵源，集中优势兵力，激励教育将士，优待俘虏，瓦解叛军，以及树立信心，严明赏罚等。韩愈在《论淮西事宜状》中所表现的思想和所提出的战略原则，在军事上也有许多过人之处。当时的宰相武元衡、御史中丞裴度也力主讨伐淮西，叛乱的藩镇对朝廷中的主战派采取了暗杀的手段。
武元衡元和十年六月二日凌晨，在上朝的路上被刺客所杀，裴度也遭到袭击，所幸没有丧命。此事极大地震动了朝野，但一部分握有实权的大不员但不搜捕刺客，却以此事件而停止征讨淮西。韩愈在这种时刻，指出：“盗杀宰相而遂息兵，其为懦甚大。兵不可息。”“以天下力取三州，尚何不可！”
元和十二年（817年）七月，裴度以彰义军招讨使的身份担任进讨淮西诸军的统帅，他又表奏刑部待郎马总为副，韩愈为行军司马。韩愈以文人置身行伍。他赋诗抒怀说：“暂从相公平小寇，便归天下致时康。”韩愈在对淮西的战争中他针对吴元济为迎战平叛大军，将兵力集中在边界，而其本营蔡州空虚，建议裴度挑选精兵3000人，出其不意，直取蔡州，活捉吴元济。只是裴度还没来得及实施，大将李想采取同样的战术率精兵疾进，奔袭蔡州，生擒了吴元济。李朔心的行动证明韩愈的建议是正确的。裴度进驻蔡州城，结束了淮西30多年的割据局面，征讨战争取得了胜利。恰在此时，一位名叫柏誉的平民进见韩愈，建议利用淮西胜利的余威，派人去河北劝说军阀王承宗归服朝廷。韩愈认为此策可行，就将柏管推荐给裴度。裴度就派遣柏耆去河北，王承宗迫于形势，只得上表请割原来由他控制的德州（治所在今山东陵县）、棣州（治所在今山东惠民）给朝廷，表示归服中央政府。讨伐淮西战争的胜利，表明韩愈不仅是一位满腹诗书文章的饱学之士，在政治和军事方面也具有非凡的胆略。当年十二月，裴度率得胜之军凯旋归朝，到了潼关以后，华州刺史张贾已先期到此迎候。韩愈因之而作《次潼关先寄张十二阁老使君》一诗：“荆山已去华山来，日出控关四扇开。刺史莫辞迎候远，相公亲破蔡州回。”表现了韩愈不可抑止的兴奋喜悦之情。师回长安后，朝廷论功行赏，韩愈以从征之功，被拜为刑部待郎。
唐宪宗元和十三年（818年）正月，诏命韩愈撰写平淮西的碑文。三月，《平淮西碑》撰就。碑文中对裴度事迹叙述较多，引起奇袭蔡州的李朔心的不满。李朔心通过其妻唐安公主告了御状，于是唐宪宗下令磨去碑文，令段文昌另撰一篇，重新铭刻。诗人李商隐是对此提出异议的第一人。宋代的苏东坡也为韩愈鸣不平。他在《临江驿》中说：“淮西功业冠吾唐，吏部文章日月光。千载断碑人脸炙，不知世有段文昌。”
唐宪宗在平定淮西、慑服河北之后，自以为大功告成，天下无事，劣根性逐渐滋长，更幻想长生不老，永享帝业。为达到这种目的，他通令全国大肆搜罗方术之士，为他炼造长生不老的仙药。唐宪宗还虔诚地求告于佛门。唐宪宗元和十四年（819年）正月，亲自导演并掀起的佞佛狂涛。
原来长安西面的凤翔（今陕西宝鸡）法门寺中，有一座护国真身塔，塔内供奉着相传是佛祖释迦牟尼的一节手指骨。该塔每30年开放一次，供信男信女瞻仰膜拜。据说，凡遇开放年间，总是五谷丰登，人寿康泰，天下太平。元和十四年正是开寺年头，大正月里，唐宪宗命令宦官杜英奇率领30位宫女，捧香持花，恭迎佛骨人宫内并供奉3天，然后又依次送往长安各寺供人瞻拜。由皇帝老子带头，长安出现一股空前的佞佛狂澜。王公士民争相瞻仰，施舍财物，有的用香火灼头顶，烫手臂以示虔诚；有的甚至卖掉房舍，献给寺院。整个长安，人流如潮，奔走若狂。韩愈在这时刻，不顾个人安危，毅然向正在兴头上的唐宪宗上了《论佛骨表》鲜明而坚决地提出自己的反佛主张。
《论佛骨表》开宗明义就提出“佛者，夷狄之法耳”。说佛教是一种外来的东西，并不是中国固有的传统思想文化。为驳斥崇佛消灾致福的荒谬。他先列举了佛教传入中国之前的黄帝、舜、禹到周穆王等十几个享年百岁的事实，说明不信奉佛教亦可长寿康泰。又列举了佛教传入中国之后，一些佞佛皇帝短命的事实，说明“事佛求福，乃更得祸”的道理。他尖锐地指出，所谓的佛骨，只不过是一堆“枯朽之骨，凶秽之物”罢了。他要求将这节枯朽之骨“付之有司，投诸水火，永绝根本”，用这种严厉的方法以“断天下之疑，绝后代之惑”。他最后宣称：如果佛真有灵知并能降灾的话，他愿一人承担。《论佛骨表》气势豪横，振聋发聩，表现了韩愈排佛道、振儒学的宏伟抱负和坚强决心。唐宪宗览表大怒地说：“韩愈说我奉佛太过，我尚可容忍；但他却说东汉以后信佛的皇帝都短命，这就太不像话。韩愈作为臣子，竟敢如此狂妄，其罪绝不可赦！”准备处以极刑。幸得裴度、崔群等为之求情，韩愈才免于一死，被贬为潮州刺史。
只得以虚弱之躯，戴罪之身，撇下家人与重病的女儿，只身上路离京。当韩愈孤身一人策马行至兰田关口时，只见大雪塞途，马不得前。正当韩愈满怀孤寂。冤愤、悲凉的心情踯躅不前时，他的侄孙、老成的儿子韩湘冒雪赶来相伴，这使韩愈悲喜交集。他望着远道而来的侄孙，放眼风雪中的关山，想冤情，忆别绪，念亲人，一时更加悲愤难抑，感慨万端，不能自己。于是，留下《左迁至兰关示侄孙湘》一诗，诗云：“一封朝奏九重天，夕贬潮阳路八千。本为圣明除弊政，敢将衰朽惜残年。云横秦岭家何在？雪拥兰关马不前。知汝远来应有意，好收吾骨瘴江边。”
韩愈离京不久，其家属也被逐出长安，在途中赶上了韩愈。他患重病的女儿被迫上路后，终于在商山（今陕西商县东南）离开了人世，韩愈只能把她草草地葬在路旁的山脚之下。他怀着一种深深的负罪感，写下一篇令人悲怆下泪的祭文，他痛感女儿抛尸他乡，“魂单骨寒，无所托人”，痛呼这异地的孤坟将由“谁守谁瞻”？
韩愈大约在三四月份，一家到达潮州。潮州地处南方，有飓风、恶溪、瘴气和鳄鱼，与北方的环境大不一样。韩愈感到自己年老体衰，恐怕此生无由再还长安了。为了求得唐宪宗的宽恕，他到达潮州后的第一件事就是给皇帝寄去《谢上表》，谢罪感恩。
由于韩愈一生坚持复兴儒学，而“仁政”、“爱民”又是儒家学说中的核心内容之一。韩愈担任潮州刺史，注意了解民情，关注民间疾苦。他了解到恶溪多有鳄鱼，经常残害吞食百姓的家畜，致使民生艰难。为此，韩愈采取了一种当时常见的，但是办法来为民除害。他撰就了一篇《鳄鱼文》，对恶溪中的鳄鱼下达了驱逐令。说：“今与鳄鱼约：尽三日，其率丑类南徙于海，以避天子之命吏”。韩愈命令部属秦济向恶溪投下猪羊各一只，宣读这一檄文后的当晚，恶溪水面就出现了“暴风震雷”，几日之后溪水干涸，鳄鱼西迁了60里。从此以后，潮州再没有发生鳄鱼为害的事情。
韩愈来到潮州，这个有1万余户人家的僻远之州，州学废止已久。不仅百余年间无一人参加过明经、进士考试，许多人连乡间一般礼义也不清楚，更无从谈起以忠孝为本的儒家思想。为此，他特地在潮州办起州学，并慎重地选拔了一名叫赵德的秀才，委以职事，让他专门分管州学的具体工作。在办学过程中，韩愈与赵德结下浓厚的友谊。韩愈还拿出自己俸禄的一部分补贴学生的生活，资助州学的发展。后来，潮州人把他尊之为神，专立韩文公庙，以纪念他在潮州期间的政绩。
韩愈给朝廷的《谢上表》，博得了唐宪宗的同情和好感。裴度等人乘机为韩愈说情，使唐宪宗觉得自己错怪了韩愈一片忠诚之心。不过他对韩愈说信佛的皇帝都短命一事，仍然耿耿于怀。加之部分幸臣从中挑拨，认为韩愈毕竟狂妄大意，不宜召回长安，暂让他移到离京较近的地方为官。唐宪宗当年十月，诏命韩愈改任袁州（今江西宜春）刺史。韩愈于当年初冬离开了潮州。到袁州后，适逢袁州大旱。为当时的袁州，不少平民百姓，或因水旱灾害所迫，或因公私债务难偿，沦为豪门债主的奴婢。他们地位卑贱，境遇凄惨，经常被“鞭答役使”，有的甚至被折磨而死。韩愈到任后，查出为抵债而沦为奴婢的共有731人。他在返回长安后，上奏朝廷，建议在全国范围内清查此类不合法的债权，予以免放。
在韩愈刚到袁州时，唐宪宗突然死去，太子李恒即位，是谓唐穆宗。韩愈元和十五年（820年）十月，奉诏离袁州重返长安。
韩愈此次返京后的新职是国子监祭酒，这是20年来韩愈第四次进入教育部门。前三次的博士之职仅是一位担任主讲的教员，这次所任的祭酒是国子监的最高长官。
韩愈来到国子监视事之后，发现一些弊端。原来吏部在为国子监选拔委任学官时，只问资历，不看真才实学，导致学官的质量下降，影响了国子监的正常教育。为此，韩愈在《国子监论新注学官碟》中向吏部提出建议，要求以后新授学官必须是“专通经传，博涉坟史，及进士五经请色登科人”。这些人，要经过考核，合格者才能任命公布。韩愈还希望吏部下放部分事权，将选择学官的一些具体事务交由国子祭酒去作。韩愈根据以上精神原则，亲自推荐道德学问堪为人师的张籍担任国子博士。在此之前，张籍任校书郎，官阶九品，此次升任五品的国子博士，心情极为兴奋。他在后来写的《祭退之》一诗中说：“公文为时师，我亦有微声。而后之学者，或号为韩、张……特状为博士，始获升朝行。”自韩愈对国子监整顿后，发生很大变化。像张籍等一批具有真才实学的人担任了学馆的不同职务，提高了讲学的水平，使听课的学生高兴地说：“韩公来为祭酒，国子监不寂寞矣！”