在京期间，特别是在后来，毛泽东受陈独秀、李大钊的影响，远远超过胡适。正是在他们的影响和帮助下，在当时形势的鼓舞和推动下，毛泽东开始研究马克思主义。他在第二次到北京的短短几个月时间中，尽力搜集有关马克思主义和社会主义苏俄的书刊、文章，如饥如渴地阅读着。据黎锦熙回忆：1920年1月4日他去《平民通信社》社址会晤毛泽东时，就发现毛泽东正在读《共产党宣言》，右边还有其他关于社会主义的新书刊。根据当时报刊刊载的《共产党宣言》情况及罗章龙多次回忆进行分析，当时毛泽东所读的《共产党宣言》，既不是罗章龙说的油印本，更不是陈望道译的《共产党宣言》，而是1919年12月出版的《国民》杂志第二卷第一号。
毛泽东边学习理论，边思考问题，边筹谋实践。他在1920年2月致陶毅信中说：“我觉得要结合一个高尚纯粹勇猛精进的同志团体”，“我觉得好多人讲改造，却只是空泛的一个目标。究竟要改造到那一步田地（即终极目的）？用什么方法达到？自己或同志从那一个地方下手？这些问题，有详细研究的却很少。在一个人，或者还有，团体的，共同的，那就少了。”要组织“共同的讨论”、讨论共同的目的、方法，讨论“怎样实践”。“我过去对这些问题也很少研究，这一次出游，观察多方面情形，会晤得一些人，思索得一些事，觉得这几种问题，很有研究的价值。”他在信中还说：“我一己的计划，一星期外将赴上海。湘事平了，回长沙，想和同志成一‘自由研究社’（或径名自修大学），……然后组一留俄队，赴俄勤工俭学。”现：“我正和李大钊君等商量”。对于“这件事”，我“脑子里装满了愉快和希望”。
毛泽东在1920年3月14日致周世钊信中又说：有一些感想和计划，很愿“和你讨论”。“现在我于种种主义，种种学说，还都没有得到一个比较明了的概念”。虽然如此，他正在积极地做调查、研究、比较，“想从译本及时贤所作的报章杂志”中，剃取精华，以求在自己头脑中“构成一个明了的概念”，并说，这样做，“都是预备将要稍微有所作为的”。“正因为这样，在同时便应该和同志的人合力来做一点准备工夫”。而且“要有意的有组织的去准备”，去做好他日所必重的基础事业。
毛泽东在北京与李大钊等多次接触，对马克思主义产生了日益浓厚的“兴趣”。4月11日他离京往沪，途经天津、济南、泰山、曲阜、南京等地，于5月5日抵上海。这时，陈独秀、李达、李汉俊、陈望道等人，正着手在上海筹建共产主义小组。毛泽东与陈独秀多次会晤，同他讨论关于马克思主义的一些问题，研究如何在湖南开展革命。毛泽东曾回忆说，这次在上海“我再次看见了陈独秀”，“他对我的影响也许超过其他任何人”。我“和陈独秀讨论我读过的马克思主义书籍”。他“对于我在这方面的兴趣也是很有帮助的”。“陈独秀谈他自己的信仰的那些话，在我的一生中可能是关键性的这个时期，对我产生了深刻的印象”。
1919年底至1920年夏这段时间，对毛泽东一生来说，的确是一个“关键性的”时期。因为在这个时期，他通过各种途径，获得了空前多的马克思主义理论，这为他确立“对马克思主义的信仰”，奠定了思想理论基础。
湖南自治运动的失败，从反面教育了湖南人民，也使毛泽东受到启迪，思想和世界观发生急剧的变化。他在同年11月25日致会友信中，即深刻地反映了自己思想认识上的这一飞跃。他写道，通过近几个月来的湖南自治运动，我“已看透了。政治界暮气已深，腐败已甚，政治改良一途，可谓绝无希望。吾人惟有不理一切，另辟道路，另造环境一法”。毛泽东在同日的另一封信中写道：“湖南须有一些志士从事实际的改造，你莫以为是几篇文章所能弄得好的。大伟人虽没有十分巩固，小伟人（政客）却很巩固了。我想对他们的法子，是最好不理他们，由我们另想办法，另造环境，长期的预备，精密的计划”，积蓄和发展力量。
1920年5月8日，新民学会部分会员在上海半淞园合影。左七为毛泽东。通过自治运动这一实践，毛泽东进一步认清了反动统治阶级的本质和人民群众的力量，客观环境也迫使他进一步学习马克思主义。在此前后，他认真读了陈望道翻译的《共产党宣言》，考茨基着的《阶级斗争》，柯卡普的《社会主义史》，对照湖南自治运动的实践，加深了对马克思主义基本原理和俄国十月革命经验的理解。他懂得了：俄国共产党建平民革命的空前大业，首要条件是有主义作指导。在中国要取得革命的胜利，“固然要有一班刻苦励志的人，尤其要有一种为大家共同信守的‘主义’”。“主义譬如一面旗子，旗子立起了，大家才有所指望，才知所趋赴”。
毛泽东不仅带头研读马克思主义，而且带头利用各种机会宣传马克思主义。据周世钊回忆，毛泽东在一师附小任主事时，还担任过一师本科国文教员。毛泽东利用这些社会职业的身份，在进步师生中宣传马克思主义。一方面组织他们阅读一些马克思主义着作，或宣传、介绍马克思主义的文章，并给他们作辅导报告，讲解一些马克思主义基本原理；另一方面，指导萧述凡等组织“崇新学社”，夏曦、郭亮组织马克思主义研究小组，积极开展学习、讨论活动。这样马克思主义的思想影响，在第一师范占着明显的优势。
与会会员1920年7月18日在蒙达尔尼公园合影。可以说，毛泽东总结湖南自治运动经验教训，是确立对马克思主义坚定信仰的契机，1920年12月1日致蔡和森信等言论，是完成由激进民主主义者向共产主义者转变的标志。
1920年7月，新民学会留法的13个会友，在蒙达尔尼举行了为期5天的会议，提出以“改造中国与世界”为学会的方针，但是对用什么方法达到“改造中国与世界”的目的，意见分歧。蔡和森等主张组织共产党，使无产阶级专政走俄国式的革命道路；另一部分会员主张“温和的革命”，用教育作工具。8月13日和9月16日蔡和森两次写信给毛泽东，陈述自己的观点。
毛泽东接信后，仔细研究了蔡和森的意见，先后给蔡回了两封信。1920年12月1日的复信中首先表示同意“改造中国与世界”为学会方针共同目的，并说这正与他平日的主张相同，并且也与多数会友的主张相合。接着，他着重阐述了“改造中国与世界”的方法问题，明确表示“深切赞同”蔡和森走俄国人的道路，组织共产党，经过阶级战争，无产阶级专政，以达到改造中国社会的目的。
总的结论是：要“改造中国与世界”，必须走无产阶级革命和无产阶级专政的道路。“俄国式的革命，是无可奈何的山穷水尽诸路皆走不通了的一个变计。”必须建立共产党。他完全同意蔡和森的意见，“先要建立共产党，因为他是革命运动的发动者、宣传者、先锋队，作战部”。
毛泽东在确立马克思主义信仰的同时，还力图把新民学会会员引上马克思主义道路。1920年底，毛泽东与何叔衡等商定，拟于1921年元旦，组织留在长沙的新民学会会员举行一次讨论会。会前，毛泽东、何叔衡等人发出一张写着14个问题的通告，请个人事先研究准备。
1921年1月1日，大雪满城，寒光绚烂，潮宗街文化书社内热气腾腾，10多位新民学会会员欢聚一堂，研讨“改造中国与世界”的道路和方法等问题。会议由何叔衡主持，毛泽东报告开会理由及学会经过。会议重点讨论了下面3个问题：①新民学会应以什么作共同目的？②达到目的须采用什么方法？③方法进行即刻如何着手？
在讨论之前，毛泽东介绍了法国会员对上述问题的讨论情况。
在讨论第一个问题时，开始有的会员提出不必多讨论。毛泽东则认为还有讨论的必要，因为现在国中对社会问题的解决，有两派主张：一派以陈独秀等人为代表主张改造，一派以梁启超、张东荪等人为代表主张改良。具体讨论时，对学会的共同目的，提出了3种不同意见，即改造世界、改造东亚、改造中国与世界。毛泽东主张“改造中国与世界”，他认为，提出“世界”是国际的，可以表明学会的主张，提出“中国”就能明确我们改造从何处下手。
在讨论第二个问题时，首先毛泽东报告巴黎方面蔡和森的提议，将当时世界解决社会问题的方法，概括为社会政策、社会民主主义、激烈方法的共产主义（列宁主义）、温和方法的共产主义（罗素的主义）和无政府主义5种，引导大家讨论。
讨论中，何叔衡主张过激主义。毛泽东赞同何叔衡的主张，他说：“社会政策，是补苴罅漏的政策，不成办法。社会民主主义，借议会为改造工具，但事实上议会的立法总是保护有产阶级的。无政府主义否认权力，这种主义，恐怕永世都做不到。温和方法的共产主义，如罗素所主张极端的自由，放任资本家，亦是永世做不到的。激烈方法的共产主义，即所谓劳农主义，用阶级专政的方法，是可以预计效果的，故最宜采用。”
1月3日，着重讨论了第三个问题。何叔衡、陈启民、彭璜等人相继发言、各抒己见。有的主张“有组党之必要”，有的认为社会主义青年团，“颇有精神，可资提挚”。毛泽东最后发言，对大家提出的各种“着手办法”都表示“赞成”，并提出了自己的补充意见。
1月16日，长沙会员在文化书社开会，讨论“新年大会未决之问题”。
毛泽东还根据丰淞园会议的决定，在新年会前后，为了进一步提高会员的认识，巩固新民学会组织，主编了《新民学会会员通信集》（共三集），编写了《新民学会会务报告》（共两号），发给会员人手一册。《会务报告》主要叙述了新民学会会务的进行情况和一些重要会议的主要内容；《通信集》是“会员抒发所见，相与商榷讨论的场所”，主要选编了“联聚同人精神，商榷修学、立身与改造世界诸方法”的会员之间的来往信件。所收信件是从1918年6月至1921年1月会员通信信件中的一部分。第一集共13封，其中毛泽东3封；第二集共32封，其中毛泽东7封；第三集共7封，其中毛泽东2封。
在《通信集》出版时，毛泽东还为其起草了《出版新民学会会员通信集启事》、《发刊的意思及条例》和《新民学会启事》、《新民学会通信集第二集序》、《新民学会紧要启事》。在第二集中还对《易礼容给毛泽东、彭璜》一信写了按语。他在按语中指明：要从事“根本改造之计划”，就必须“确立一个改造的基础，如蔡和森所主张的共产党”。在复蔡和森另一信中更明确指出：“唯物史观是吾党哲学的根据。”这时，他已和何叔衡等全力以赴地从事建立长沙社会主义青年团和共产主义小组的工作。