就在攻占南京前几天，11月27日，汉阳失守。在是否应当坚决援鄂的问题上，章太炎同黄兴发生了争执。黄兴曾亲自指挥了壮烈的汉阳保卫战，汉阳失守后，他曾主张“放弃武昌，率所有精锐及饷糈械弹乘舰东下，进取南京，以为根据，再图恢复”，遭到武昌诸将的反对。12月1日，他自武昌返抵上海，宣布“此行目的，在速定北伐计划，并谋政治之统一”，对援鄂持消极态度。是日，章太炎、陈其美、程德全同黄兴讨论军事行动的战略所向问题，章太炎在会上公开批评了黄兴的主张。章太炎自述，在会上，“余言江宁即下，当为援鄂计。克强称武昌绝地，赴援无益，不如北伐便。余言天时向寒，南军无裘褐，且兵寡，不能与北军相当，终当以援鄂以固根本”。第二天，南京光复，章太炎即领衔与宋教仁、黄兴致电镇江都督林述庆，说明“鄂事要紧，亟待应援”，要求他“进兵临淮，继图开封”，“既可进取，又可为援鄂之策应”。在这同时，他还建议陶成章：“武昌方亟，君当就蛰仙(汤寿潜)乞千余人上援。”要陶成章亲自率军西上援鄂。
章太炎反对因汉阳失守而轻易地便放弃首义之区，这首先是因为他考虑到，那样做，将在政治上、士气上产生严重的影响。他不同意用空喊北伐来为弃鄂作掩护，因为当时并没有组织起北伐所需要的军力、物力、财力。在攻克南京前，他在南京尧化门前线同程德全规划克宁以后进行方略时，便已确认“进师北伐”与“派兵援鄂”同为必需。12月1日，他又公开发表宣言，要求各都督府“急于秣马厉兵，刻期北伐”。12月5日，他又积极支持在沪成立“北伐联合会”，计划联合各省都督，共同北伐。这些事实说明，他在北伐问题上，态度也是积极的。
攻宁、援鄂、北伐，都是为了从军事上进一步打击清王朝，特别是东山再起的袁世凯。章太炎曾估计说：“至于清廷，既毫无势力，惟吾所欲为可耳。所足忧，袁一人而已。”袁世凯首先是凭借他所统率的北洋军事力量来同革命势力较量，也正因为如此，连章太炎这样的书生、学者，也来关注军事行动了。
其二，积极筹组中华民国联合会，努力推动已经“独立”的各地区、各派系力量的“联合”。
当章太炎回到上海时，武昌军政府临时代表胡仰、胡纬、胡瑛、何海鸣、邹廓在上海发起组织“共和中国联合会”，“以促进中国临时共和政府成立，暂设临时外交总机关为宗旨”，要求“各省及各团体派代表二人赴会”。当章太炎住进爱俪园后，他们立即前来找到他，说明他们的打算，取得了章太炎的支持。11月21日，章太炎作为他们的首席赞成员，参加了他们在江苏教育总会举行的大会，并被推举为联合会章程的主要起草人。
与此同时，苏军都督程德全、苏军都督府财政部部长应德闳也发起组织中华民国联合大会。程德全，字纯如，号雪楼，四川云阳人，出身于一个穷秀才家庭，本人也只在国子监肄业。1900年义和团运动期间，沙俄举兵入侵中国东北，他正在黑龙江将军寿山帐下襄办军务，曾经用自己的身子挡住俄军大炮的炮口，阻止他们炮轰齐齐哈尔，在朝野之间博得盛誉。1905年后，相继任署理黑龙江将军、黑龙江巡抚、奉天巡抚，同沙俄交涉中多次据理力争，以挽回主权，还大力振兴实业，注意兴利除弊，在清末地方大吏中渐露头角。1910年，他调任江苏巡抚，经常站在立宪派一边，支持立宪派的政治要求，与江浙资产阶级的上层代表人物张謇、沈恩孚等结纳甚深。1911年11月5日，他在苏州“反正”，主要也是为了适应立宪派的要求，得到他们的支持。为了取得革命党人的信任，扩大自身的政治影响，他在应德闳的支持下，倡导成立中华民国联合大会，并准备在上海创办一份日报，作为自己的言论机关。为此，他派遣马叙伦在沪具体进行。章太炎让李燮和承认程德全为江苏都督，使程德全大为兴奋。马叙伦这时“便由应德闳给章先生和程德全拉拢了”，一面请章太炎共同做中华民国联合大会的发起人，一面请章太炎担任即将出版的《大共和日报》社长。
11月20日，程德全与章太炎联名在上海《时报》上发表了《为统一意见发起中华民国全国联合会宣言》，说：“当困居****政体之下，其功在于破坏；而在今日已脱离旧政府之羁绊，所重尤在建设。”鉴于“吾国疆宇广阔，交通素未便利，各省语言不同，习尚互异，声气既多隔阂，心志间有未齐”，故“拟发起中华民国联合大会，附设言论机关，集合各省宏通达识之士，公同研究共和联邦政治与今时适用问题，发挥刊布，期以整一宗旨；并调查各省独立团体之情况，而监察其行为，庶以扶助共和政府之完全成立，而保亚洲和平之大局”。宣言之后，并附简章十则。同一天，他们还通电各地军政府及各独立团体，要求各地“公选驻省干事员四人”，以便专门联络通信。
章太炎既成了共和中国联合会发起者的首席赞成员，又成了中华民国联合大会的主要发起人，经他倡议，两家决定联合起来，并同意由章太炎亲自赴苏州接洽，在苏州原起草的章程基础上订出统一的章程。12月14日，章太炎手定的《中华民国联合会章程》在《民立报》与《时报》等上海大报上同时刊布，规定该会“为联合全国一致进行起见，定名为中华民国联合会”，“以联合全国，扶助完全共和政府之成立为宗旨”。该会设正会长一人，副会长一人，驻会干事每省一人，驻省干事每省四人，参议员每省二人，由驻会干事组成总务、会计、书记、交际、调查五科，分科办事。章程规定该会事务主要为四个方面：一、“对于各独立团体，如有妨碍共和之进行者，应联络各团体设法纠正之”；二、“对于中央政府及各都督府，凡关于充实兵力之事，应尽力协助之”；三、“对于政治、外交问题，得开会研究，条陈意见于政府”；四、“设《大共和报》为发表言论机关”。在这个章程上签名的首先是章太炎，以下为程德全、赵凤昌、张謇、唐文治、陈三立、黄云鹏、应德闳等人。
中华民国联合会的酝酿与筹备过程，实际上就是章太炎同江浙一带资产阶级代表人物逐步合流的过程。先前，光复会主要在新学学生与会党中秘密活动，与江浙资产阶级社会政治力量并无多少直接接触。此前不久，章太炎在《诛政党》中还对他们专门加以讨伐；一个多月来政治风云的急遽变化，各种政治力量的重新组合，尤其原立宪派代表人物的政治宣言和投身光复、赞助共和的行动，加上他们对章太炎的赞颂、迎合、趋奉，使章太炎对他们的看法发生了很大变化。稍后一个时候，他在给张继、于右任的一封信中说：“资政院、咨议局人，不可称立宪党，立宪党亦与保皇党殊。……立宪党者，其间亦玉石不齐，与革命党相类。若夫愤国权之沦丧，哀行政之苛残，屈于满洲帝制之下，而不得不以君主立宪为名者，盖三分居二焉。今者民国成立，名分已移，安有屈强不悟，以崇戴大事为表帜者哉？”谈到自己对于原保皇党、立宪党人的态度时，他说：“曩日所以力排二党者，虑其为建虏用耳。今者孱胡已去，天下为公，虽无公旦之贤，握发吐哺，期于招延彦圣。若夫怀媢嫉之心，挟阴私之计，宁使人材蛰伏，邦国殄瘁，而必不可使一党居于势要者，非独仆所不为，亦愿诸君与同盟人深戒之也。”正是基于认识上、感情上这一变化，章太炎开始引这些先前的论敌与政敌为同志，视他们为自己所依靠的一支重要的社会政治力量。而程德全和江浙资产阶级上层代表人物当然也乐于有这样一位“革命元勋”来作他们的表帜与代言人，中华民国联合会由此便成了章太炎与他们协调意见，以共谋共和国建设方略的一个方便工具，而受到双方的重视，由双方共同努力来组建。
其三，倡言“革命军兴，革命党消”，企图以这一原则指导中央临时政府的组建。
从一开始筹建临时中央政府起，分歧就出现了。武昌作为首义地区，成了一个中心；而上海，作为江浙一带人文荟萃之区，中部同盟会基地，东西南北交通枢纽，成了又一个中心。自从黎元洪、程德全、汤寿潜、陈其美等相继发出通电，要求各省派出代表会商筹组政府后，一部分代表到了武昌，又一部分则到了上海，这一分歧便趋于表面化。11月20日，在上海召开的各省都督府代表联合会议决承认武昌鄂军都督府为中华民国中央军政府，但坚持代表联合会议仍然继续留驻上海，使中央政府事实上二元化。武昌方面对此提出异议，反对使府、会相隔数千里，上海方面终于同意各省代表西上赴鄂，但仍要求每省留下一人在沪“联络声气，以为鄂会后援”。
上海方面的态度，表现了对黎元洪的不信任，对原湖北咨议局的不信任，也表现了对原文学社、共进会成员的不信任。他们希望用种种借口，将中央政府的实际权力控制在自己手中。陈其美、程德全、汤寿潜乃至张謇等人当时在这个问题上采取了基本一致的立场。这些做法，延缓了统一的中央政权建立的时机，使已经光复的各省无法集中他们的力量同袁世凯相抗。
章太炎一回国，就主张“应承认武昌为临时政府”。在其后十多天中，他又反复强调：“方今惟望早建政府，速推首领，则内部减一日之棼乱，外人少一日之觊觎。”为了尽速组成中央政府，他建议由黎元洪、黄兴为元帅、副元帅，“由首领委任内阁总理，总理组织内阁各部”。他并推举由宋教仁出任内阁总理，由汤寿潜、蔡元培、张謇、伍廷芳分掌邮传、学部、财政、外交。他希望按照这一方案，组成既以革命党人为核心、又能团结各派力量的中央政权。
根据上述设想，当各省代表会议在汉口召开后，12月2日，他又发电报给新当选的代表会议议长谭人凤，说：“革命军起，革命党消，天下为公，乃克有济。今读来电，以革命党人召集革命党人，是欲以一党组织政府。若守此见，人心解体矣。诸君能战即战，不能战，弗以党见破坏大局。”在他看来，同盟会也好，光复会也好，原先都是处在秘密状态的、人数相当有限的革命团体，他们在武昌起义以来的革命发展过程中，起了领导与核心作用，但是，仅仅凭借他们自身的力量，或者用立即扩大组织，将赞成革命与共和的人全部拉入革命党内的办法，造成“以一党组织政府”的局面，显然不符合当时各派力量配置的实际状况，也不利于促进各派力量的团结与合作，不利于中央政府的早日组成。章太炎的这封电报，要求突破同盟会、光复会原先适应秘密活动而形成的必要界限，广泛地联合革命军大纛下的各派力量，组成统一政府，反映了他希望实现革命军大联合、及早建成统一的中央政权以与清廷及袁世凯相抗的强烈愿望。但是，他不懂得，没有一个强有力的革命党作为中坚与核心，就不可能形成真正巩固的联合与团结。他的这封电报，非但没有促进革命军各派力量的真正统一，反而在革命党人内部增加了思想混乱，围绕着对待革命党、原立宪派应当采取什么态度这个问题，发生了激烈的纷争与冲突。
各省代表会议移到汉口召开，临时中央政府并没有如章太炎所希望的那样就此在武昌建立起来。章太炎面临着一个又一个为阻挠武昌中央政权建立而施展的政治手腕。他挣扎着，抗拒着。然而，他非但没有能够改变这一局面，连他本人，终于也几乎是身不由己地不得不放弃自己原来的意见，而逐步在这个问题上也同江浙资产阶级的代表们合流。
12月2日，章太炎应邀与黄兴、宋教仁、陈其美、程德全、汤寿潜共商临时政府组建问题。在会上，黄兴力主设于南京，章太炎坚持“以武昌为都城，以金陵为陪都”。他本希望得到程德全、汤寿潜的支持，不料他们在会上“瘏口结舌”，“慎于发言”。会后，他专门给在江浙资产阶级上层人物中甚有影响的赵凤昌写了一封信，要求他为主鄂“大宣法语，以觉邦人”。他不了解，赵凤昌等人正是反对定都武昌的幕后人物，他的信当然是一页废纸。
攻占南京的捷报，武昌吃紧的消息，使主张定都南京的意见一下子占了上风。12月4日，苏、浙、沪三都督邀集各省留沪代表紧急会议，要求定南京为临时政府所在地，推举黄兴为大元帅。章太炎说：“克强功虽高，已受黎督委任为汉阳总司令，不得以部将先主帅；且前已推武昌为中央，焉得背之？”但是，他的意见并没有为人们所理睬。他只得退了一步，提议推举黎元洪为副元帅。这项动议总算为会议所通过。
上海这一决定，果然遭到聚集在汉口的代表们的激烈反对。12月7日，汉口会议决定：如另有人在沪联合推举大元帅、副元帅等名目，请其宣告取消。但是，在移临时政府于南京这一点上，他们还是作了妥协，并同意将会议迁往南京，和留在上海的代表会合，共同完成政府的组建事宜。